II-VI族超原子双/多光子吸收特征的理论研究

Due to thermal stability and unique quantum size effect, semiconductor nanocluster have potential application for nonlinear optical devices. However, the understanding of nonlinear optical properties of nanocluster has been hindered by present synthesis technology and calculational method. The project intends to improve computational efficiency of Sum of State method by ladder principle, few state princple and optimizing the algorithm to computationally linear scaling. The sturcture and the nonlinear optical properties of semiconductor superatoms will be investigated systematically by using the recompiled program. The aim of the project is to summarize the rules of sturcture evolution of semiconductor superatom and energy characteristics, explore the effect of components, structure, size, surface state and interface state in multi-component nanoclusters on the nonlinear optical properties, reveal the mechanism of nonlinear optical response of semiconductor superatom, and based on it, establish a physical model of two-photon and multi-photon absorption between light fields and the clusters. The project will provide theoretical foundation for the design and production of nonlinear optical nano-materials.

半导体纳米团簇作为一种新型功能材料，由于具有良好的热稳定性和独特的量子尺寸效应，在非线性光学材料和器件领域具有潜在的重要应用价值。然而受实验合成技术及理论计算方法的限制，人们对半导体纳米团簇非线性光学性质的规律认识还不够深入。本项目将利用梯步原理、极小态原理和并行算法改进态求和公式，并与实空间含时密度泛函方法相结合，发展纳米尺度分子体系非线性光学性质的计算程序。应用新发展的程序对半导体纳米超原子的结构和非线性光学性质进行系统的研究。总结半导体超原子结构演化的规律和能级特征。探讨团簇组分、结构、尺寸、表面态和界面态（多组分纳米团簇）对非线性光学性质的影响。揭示半导体超原子非线性光学响应的机理，建立光场与纳米团簇之间双光子和多光子吸收的物理模型。为可实用化的纳米非线性光学材料的设计和制备提供理论依据。

纳米团簇由于具有量子效应和尺寸效应成为介于原子和固体材料之间一类特殊的物质存在状态。深入探究半导体纳米团簇结构，系统研究半导体团簇线性光学/非线性光学性质，对原子尺度材料和器件设计、操纵和制造具有特殊性质的具有重要的意义。本项目通过第一性原理计算方法结合遗传算法及机器学习，研究了不同形貌的半导体团簇结构演化规律;以态求和公式为基础，发展了二维光谱的计算方法;系统研究了团簇双光子吸收性质的方法相关性，给出了合理的研究方案,并对不同尺寸的II-VI族半导体团簇的线性/非线性光学性质及机理进行了深入的分析;通过对螺旋结构纳米材料非线性光学性质的计算设计一系列具有较强二阶非线性光学响应的手性材料;在研究工作后期我们也提出了计算低维材料非线性光学性质的研究方案，为后续进一步研究二维非线性光学材料奠定了基础。目前主要研究成果包括，编写了一套用于计算二维光谱的计算程序，发表SCI论文19篇，获得一项国家专利。项目完成为各类纳米团簇结构设计和性质研究提供有益的借鉴，也可为实验研究提供理论依据。