珠江河口区沉积物-水界面物质交换的过程与机制—基于224Ra/228Th不平衡的研究

Transfer across the sediment-water interface is an important process that regulates the behaviors of many elements and constituents in the overlying water column during estuarine mixing. It is also key to understanding the early diagenesis that occurs in marine sediments. However, due to the inherent limitations associated with the traditional methods, this process was poorly constrained in previous studies. In this study, we propose to elaborate a newly developed approach – the 224Ra/228Th disequilibrium approach to investigate the processes that regulates solute transfer across the sediment-water interface in the Pearl River estuary. Sediment samples as well as water samples will be collected along a salinity transect at S=0, 2, 5, 10, 15, 20, 25, 30 in spring, summer, autumn, and winter. Dissolved inorganic carbon (DIC), and nutrients (NO3-, NO2-, NH4+, PO43-) will be analyzed in water samples and in pore-water samples. With the 224Ra/228Th disequilibrium approach, we are to examine the key processes operating at the sediment-water interface and to quantify the benthic fluxes of DIC and nutrients. Finally, we plan to assess the relative importance of pore water exchange and submarine groundwater discharge in the regulation of the geochemical behaviors of elements and constituents during estuarine mixing.

河口沉积物-水界面物质交换过程与控制机制的研究，对于深入理解河口元素和重要生源要素的地球化学行为，以及沉积物的早期成岩作用，均有根本的重要性；囿于传统研究方法中固有的局限性，沉积物-水界面物质交换过程在河口元素与生源要素地球化学研究中通常是缺失的一环；本项研究拟择取珠江河口为研究区域，在这一区域里设定1条断面，之上沿盐度梯度布设8-9个站点，以DIC及营养盐为研究对象，通过春夏、冬2个航次，研究河-海水混合过程水柱中DIC及营养盐的地球化学行为。同时发展和完善申请人及合作者开拓的天然放射性同位素手段—224Ra/228Th不平衡法、并结合210Pb、7Be, 234Th, 研究这些站点上沉积物-水界面物质交换的关键过程和主控机制。计算沉积物-水界面DIC及营养盐的交换通量，进而结合地下水排放的研究，最后评判沉积物-水界面物质交换过程及地下水排放对河口元素和生源要素地球化学行为的相对重要性。

本研究采用224Ra/228Th不平衡法研究河口沉积物-水界面溶解物质交换的关键过程与控制机制，准确量化其交换通量，并通过构建水体224Ra的质量平衡定量甄别小尺度沉积物-水界面间隙水交换和大尺度海底地下水输送对溶解物质输送的贡献，为更深入理解河口元素和重要生源要素的地球化学行为提供新的参考。.对珠江口2015年夏季的研究发现，沉积物上层15 cm存在224Ra相对228Th的亏损，指示了沉积物-水界面强烈的交换。水体224Ra的质量平衡估算结果显示，沉积物与上覆水体之间溶解物质的输送以小尺度的沉积物-水界面间隙水交换为主导，海底地下水输送可以忽略。小尺度的沉积物-水界面间隙水交换则受控于浸灌作用。夏季间隙水交换输入的DIC和营养盐低于秋季，主要与浸灌作用强度较低有关。间隙水交换输入DIC的速率与水体中有氧呼吸和反硝化作用产生DIC的速率相当或略高。间隙水交换输入NH4+的速率达到水体硝化作用消耗NH4+速率的1/3以上，且高于其对NO3-的清除速率。前者在水体的硝化作用可有效补充NO3-的清除。因此，间隙水交换速率与水体中的生物过程速率可能具有同等的重要性。.将224Ra/228Th不平衡法应用于估算珠江口沉积物-水界面痕量金属的交换通量，并评估其对痕量金属在水体混合行为的影响。结果发现，沉积物-水界面间隙水交换过程可以支持水体低盐度区Ba的添加，但不影响U的保守混合行为。通过该方法估算的Fe和Mn通量比其他区域采用传统培养法估算的结果高1-2个数量级，但与沉积物中高活性Fe可支持的通量相当，亦模型估算结果一致，说明底部沉积物是海洋中痕量金属的重要来源，224Ra/228Th不平衡法是准确定量沉积物-水界面痕量金属交换通量的可靠方法。.对珠江口2017年1月航次的研究发现，珠江口存在大量的采砂船活动。采砂过程将显著增加沉积物-水界面溶解物质的交换速率，使溶解物质在沉积物中的停留时间变短，即沉积物早期成岩作用过程中释放的生源物质会被更快速地从沉积物释放到上覆水体，可能影响水体生源要素的循环。.我们在九龙江河口区开展了类似的研究，发现九龙江河口亦存在强烈的沉积物-水界面间隙水交换过程，其作用与海底地下水排放相当。九龙江河口沉积物-水界面间隙水交换亦主要受控于浸灌作用，该特征与珠江口和长江口相似，是近岸河口区沉积物-水界面交换的共同特征。