磁共振与超宽谱异质纳米光学天线的制备及其非线性增强效应

Enhancing light-matter interactions at the nanometer scales is an important research topic, optical nanoantenna is a key tool to fulfill these enhanced interactions. The studies on the optimized design and preparation of nanoantennas are the challenges to satisfy the demands of practical applications for enhancements of various light-matter interactions. In this proposal, we will investigate the growth and preparation of optical nanoantennas and their enhancements of nonlinear optical processes on the following two aspects. 1) We at first optimiz design and grow metallic heteronanoantennas with hollow nanostructures and magnetic plasmon resonance, and also grow plasmon-dielectric complex optical nanoantennas combining the advantages of magnetic modes of the dielectric spheres and plasmon modes of the noble metals, then study the large enhancements on second-order generation and fluorescence by combining magnetic and electric resonances. 2) We grow the optical nanoantennas with ultrabroad band plasmon resonances for comparative investigate the enhancements on second- and third-harmonic generation and four-wave mixing. We will pay much attention on highly efficient second-harmonic generation from the nanoantennas when the fundamental and second-harmonic wavelengths are both tuned to their bio-windows. The distinguishing features of this proposal contain the growth and largely enhanced second-harmonic generations of the optical nanoantennas with novel nanostructures and multimode matching. The studies of this proposal will provide a new approach to prepare nonlinear nanoantennas, and there are prospective applications ranging from photonic nanodevices for frequency upconversion to biospectroscopy.

在纳米尺度下增强光与物质相互作用是纳米光学的一个重要研究课题，纳米天线是实现这些增强作用的一个重要工具。为了满足不同种类光与物质相互作用增强的应用需求，纳米天线在优化设计和生长制备上面临一些瓶颈和挑战。本项目拟对纳米天线的生长制备方法及其非线性光学增强效应进行以下两个方面的研究：1）优化设计和生长制备具有磁共振的异质金属空腔纳米结构，并生长制备结合介质天线磁共振和贵金属等离激元共振的复合纳米天线，从而研究磁-电复合模式双共振增强二次谐波和荧光发射；2）生长制备具有超宽谱等离激元共振的纳米天线，对比研究其二次谐波、三次谐波和四波混频的增强，重点研究当基频和倍频波长都位于对应的生物窗口时的二次谐波增强。本项目的特色是具有多个模式匹配共振的新颖纳米结构的生长制备及其优化二次谐波增强，该研究将为优化制备非线性纳米光学天线提供新的途径，在频率上转换纳光子器件和生物成像等多个领域都具有重要的应用价值。

调控金属纳米结构来实现光与物质相互作用的增强是纳米光学领域中一个十分重要的研究方向。近年来，它迅速发展成为物理学前沿研究热点之一，在光学信息处理、光催化反应、生物标记与成像等多个学科领域都具有非常重要的应用价值。纳米光学的核心物理过程就是金属表面等离激元共振，等离激元共振能够极大地增强局域场强度。为了满足光与物质相互作用在不同领域的应用需求，本项目对纳米光学天线的生长制备方法及其非线性光学增强效应进行以下四个方面的研究：.1）优化了金属纳米结构的形貌，制备了表面粗糙度可调的金纳米棒，光滑的金纳米棒与其表面修饰的金纳米颗粒之间的等离激元耦合增强了横向共振模式，从而增强了罗丹明B分子的表面增强拉曼散射；该结构还具有显著的光热转换效率，可作为光热治疗和太阳驱动水蒸发的候选材料。.2）制备了壳状金属纳米结构，由于等离激元磁共振和电共振的协同作用，Au、Ag/Au和AuAg/Ag/Au纳米壳层的光学响应表现出显著宽化和高度可调的特性；随着壳层数量的增加，纳米结构的双共振模式和对称性破缺促使二次谐波逐步增强。.3）通过调控金属纳米材料的等离激元性质，合成了具有长的可调尖端的金/硫化铅/金纳米星结构，因其不对称性和局部场增强效应，该结构具有超强的光谱响应，强的表面增强拉曼散射、二次谐波以及光催化性能。.4）成功制备了独特的金棒-杯复合纳米结构，具有多种等离激元模式，包括横向和纵向电偶极、磁偶极和环形偶极调制的LED共振，在等离激元增强光谱中具有大的消光截面和巨大的近场增强。.本项目的特色是制备具有多重模式匹配共振的新颖纳米结构，有效地结合了等离激元共振的电模式和磁模式，实现纳米天线的非线性效应增强。该研究将为优化制备非线性纳米光学天线提供新的途径，在高灵敏度生物和化学传感、超分辨光学成像、经典和量子光学信息处理以及纳米光电子学等领域具有十分重要的应用价值。