高效蓝光钙钛矿发光二极管的降解机制以及载流子复合动力学研究

With five-year development, the external quantum efficiencies of near-infrared, red and green perovskite light-emitting diodes (LEDs) have exceeded 20%. However, until 2018, the external quantum efficiencies of blue perovskite LEDs were below 3%, which is still far from that achieved in perovskite LEDs with other colors. Two main reasons retarding the rapid development of blue perovskite LEDs are the inferior device stability and the unclear charge-carrier recombination dynamics. Therefore, this project is going to investigate the degradation mechanism and charge-carrier recombination dynamics of blue perovskite LEDs, aiming to fill the gaps in these two areas in this field and ultimately develop highly efficient and stable blue perovskite LEDs. For the research of degradation mechanism, this project will thoroughly unreal the impacts of light, heat and electricity on the stabilities of blue perovskite LEDs. By understanding the mechanism, we can guide and develop a new blue perovskite system and LED device with excellent stability. For the research of charge-carrier recombination dynamics, this project will unreal the processes of radiative recombination and non-radiative recombination in blue perovskite thin films and LED devices. Then we can figure out the methods to improve the radiative recombination and suppress the non-radiative recombination processes, aiming to achieve highly efficient blue perovskite LEDs.

经过了近5年的发展，近红外，红光，绿光钙钛矿发光二极管（LED）的外量子效率已经超过了20%。但是，蓝光钙钛矿LED的外量子效率直到2018年，依然低于3%，远落后于其他光色。器件效率的难以提升与蓝光钙钛矿LED低劣的稳定性以及钙钛矿层中不清晰的载流子复合动力学密切相关。因此，本项目主要围绕蓝光钙钛矿LED的降解机制以及载流子复合动力学两大方面进行开展，填补本领域在这两方面的空白，并以实现高效稳定的蓝光钙钛矿LED为最终目标。在降解机制研究方面，本项目将深入研究光，热和电三方面因素对蓝光钙钛矿LED稳定性的影响，再通过对钙钛矿LED降解机制的理解，反馈指导优化出具有优异稳定性的钙钛矿体系以及LED器件。而对于载流子复合动力学的研究，本项目旨在揭示蓝光钙钛矿薄膜以及LED器件的辐射复合以及非辐射复合过程，得以有针对性地提高辐射复合过程并抑制非辐射复合过程，从而实现高效的蓝光钙钛矿LED器件。

经过了近5年的发展，近红外，红光，绿光钙钛矿发光二极管（LED）的外量子效率已经超过了20%。但是，蓝光钙钛矿LED的外量子效率直到2018年，依然低于3%，远落后于其他光色。器件效率的难以提升与蓝光钙钛矿LED低劣的稳定性以及器件中光场的不合理利用有关。因此，本项目主要围绕蓝光钙钛矿LED的降解机制以及光场调控两大方面进行开展，填补本领域在这两方面的空白，并以实现高效稳定的蓝光钙钛矿LED为最终目标。. 在降解机制研究方面，本项目主要发现两点：1.无法出射至器件外的光子是导致器件稳定性低下的因素之一；2.在溴氯混掺的钙钛矿体系中，电场导致的离子迁移以及进而的相分离是影响光谱稳定性和器件稳定性的主要因素。针对这两点，本项目分别提出了两个解决方案：1.我们通过光学耦合，将受限在器件中的光子抽取到器件外，从而成功地提高了钙钛矿LED整体的稳定性；2. 我们使用三氟丙基三氯硅烷来对该钙钛矿薄膜进行后处理，其与钙钛矿卤素离子之间形成的氢键抑制了卤素离子的迁移和钙钛矿的相分离，极大地提高了器件的光谱和工作稳定性。. 在光场调控方面，本项目发现蓝光钙钛矿LED的光提取效率一般小于 20%，成为制约其进一步发展的关键问题之一。有针对的，我们通过合理设计多层半透明电极（LiF/Al/Ag/LiF），将蓝色钙钛矿发光层与红色钙钛矿纳米晶层以倏逝场为媒介进行了近场耦合（包括了光子隧道效应，倏逝波吸收和表面等离子激元吸收三种方式），实现了光提取效率的大幅增强（提高50%），在高效蓝光器件的基础上成功构建了高性能的钙钛矿白光LED器件。其外量子效率高达超过12%、亮度接近2000 cd m-2，直至目前仍然是白光钙钛矿LED的世界记录。. 本项目有效地解决了蓝光钙钛矿LED的光谱稳定性和器件稳定性问题，同时基于光场调控原理，提出了一种利用蓝光钙钛矿LED为基础的高效白光器件普适结构，为蓝光钙钛矿自己的发展，以及未来的应用可能性奠定了基础。