降解氯代芳烃的双孔Fe-Ca-Ox/TiO2催化剂设计合成与催化性能研究

氯代芳烃类有机污染物削减技术及控制原理的研究是目前环境化学领域研究的热点课题之一。催化氧化法是治理氯代芳烃污染的有效手段，设计合成催化活性高、传质速度快的催化剂并揭示催化反应的机理，具有重要的理论意义和研究价值。本项目研究拟设计、合成一种新型双孔TiO2载体，通过负载Ca、Fe纳米金属氧化物活性组分，制备出高效催化氧化氯代芳烃模型化合物邻二氯苯的双孔Fe-Ca-Ox/TiO2复合纳米催化剂；通过调控催化剂的组成结构、优化反应条件，实现较低温度条件下对邻二氯苯高效、快速、安全的催化降解；系统研究催化剂的组成、结构与催化活性之间的构效关系；通过分析反应过程中的中间物种、产物，深入探究催化反应的内在机制；结合量子化学计算模拟，从微观层次深入认识界面催化的反应机理。本课题的研究将为氯代芳烃类有机污染物的控制技术提供一种新的方法和理论依据。

本项目设计、合成了一种新型双孔TiO2载体，通过负载Ca、Fe纳米金属氧化物活性组分，制备出了高效催化氧化氯代芳烃模型化合物邻二氯苯的双孔Fe-Ca-Ox/TiO2复合纳米催化剂；通过调控催化剂的组成结构、优化反应条件，实现了较低温度条件下对邻二氯苯的高效、安全、快速的催化分解；深入探究了催化反应的内在机制。制备了低成本、环境友好型CaCO3/α-Fe2O3复合纳米催化剂，系统研究了该催化剂催化氧化邻二氯苯的反应活性，采用原位红外光谱技术，解析了催化反应过程的中间物种，探究了催化反应的机理。设计合成了具有分级多孔结构的Fe2O3/CuO、CuO/α-Fe2O3/SiO2、CuO/CeO2/SiO2复合纳米催化剂，详细考察了该类催化剂催化氧化邻二氯苯的反应性能。采用基于密度泛函理论的第一原理赝势平面波方法，研究了2,3,7,8-四氯代二苯并-对-二恶英（2,3,7,8-TCDD）在典型碱土金属氧化物MgO (100)表面解离吸附的起始过程，从微观原子水平探讨了解离吸附过程中脱氯反应的内在机制。本研究为氯代芳烃类有机污染物的控制技术提供了新的方法和理论依据。