深紫外激光驱动原子分子超快动力学研究

Following the absorption of a sufficiently high-energy photon, an inner shell electron can leave the atom/molecule. Catching the inner shell photoionization correlated ultrafast electron dynamics in atom/molecule as they occur is a major challenge for science. The major high-photon energy source from synchrotron radiation exists a weakness in studying time resolved ultrafast dynamics for its natural limitation of picosecond pulse duration. However, the development of high harmonic generation sheds a bright new light into the time resolution of extreme ultraviolet laser pulses, which can provide a femtosecond or even attosecond capture ability. In this proposal, based on the advanced techniques of high harmonic generation and electron-ion three dimensional momentum coincidence measurement, we aim to develop a new extreme ultraviolet laser pulse pump and near infrared laser pulse probe method to study the ultrafast correlated electron motion between inner shell and valence shell during photoelectron ionization and Auger decay process, and to reveal the important role of ultrafast electron wavepacket evolution in intramolecular nuclear motion induced isomerization process. Our research can promise new insights into the understanding of ultrafast photoelectron emission dynamics in attosecond physics, and will hopefully spur more interests and works on the accurate control of ultrafast electron-electron and electron-nuclear dynamics in light matter interactions.

内壳层电子关联是研究物质结构和运动规律的基础物理问题之一，也是原子分子光物理的前沿基础性研究。同步辐射产生的X射线，由于脉宽长、时间分辨率低的缺陷，对探究超快时间分辨的内壳层电子运动及多电子关联具有很大的局限性。然而，基于高次谐波原理产生的深紫外激光脉冲，具有飞秒甚至阿秒的时间分辨，为探究亚原子尺度内壳层多电子关联运动提供新的技术方法。本项目拟利用高次谐波深紫外光脉冲，结合电子-离子三维动量符合测量系统，搭建深紫外泵浦探测符合测量系统，针对原子分子内壳层电子超快动力学，研究俄歇电子产生过程中芯价电子关联运动，以及分子内原子核振转运动、质子迁移过程中的电子原子核关联效应，为实现阿秒光物理电子超快电离辐射以及分子内原子核运动的精确操控提供新思路新方法

阿秒超快科学作为一个多学科交叉领域，覆盖物理、化学、生物、材料等，对探究新型光电功能材料物理机制，制备拍赫兹光子器件，实现材料属性、物质相变、分子结构变化精密测量，具有十分重要的科学意义。如何实现电子本征运动时间尺度超快精密测量是阿秒超快科学的一个核心关键问题。申请人在项目执行期间，潜心钻研，攻关新型阿秒超快精密测量技术，自主搭建国内首台极紫外阿秒电子-离子符合干涉仪，综合指标达到国际先进水平。基于该系统，借助一氧化氮分子形状共振电离过程，首次报道了阿秒时间尺度上分子空间不对称性隧穿。相关结果在国际著名学术期刊Physical Review X 在线发表，题为“Asymmetric Attosecond Photoionization in Molecular Shape Resonance”。在该工作中，申请人瞄准“光电子电离空间不对称性”这一核心关键问题，利用双光子干涉的阿秒拍频重构探测方法得到的光电子电离干涉能谱，并从中提取出电离过程中原子核与电子之间库伦相互作用产生的电离时间延迟。进一步利用轴向反冲近似原理，实现了分子坐标系内对不同排列方向上的能量、角度分辨的光电子电离延时精密测量，成功观测到在一氧化氮分子形状共振能量点附近，光电子分别沿氮原子侧和氧原子侧出射时产生的150 as的相对电离延时。理论方面，结合量子散射模型下的“单中心”理论模型，证明实验观测的形状共振由f分波的准束缚态产生，且实验中观测到的电离延时来自于光电子出射过程中离心势垒导致的共振电离路径与非共振电离路径间的干涉。我们发展的新型分子坐标阿秒钟，适用于具有不对称势阱的其他分子和表界面的共振光电子辐射行为的精密测量，有望为探索复杂体系中的阿秒光电子动力学，研究溶液、复杂材料和生物组织中的时间分辨量子动力学开辟一条新途径。