纳秒脉冲均匀放电等离子体与催化协同脱除甲醛中OH等自由基诊断研究

As a typical air pollutant among volatile organic compounds (VOCs), formaldehyde has damaged seriously the human health . Presently, several difficulties, e. g. low removal efficiency, high energy consumption, and secondary pollution, etc. have been become the main problems in formaldehyde removal. Collaborative removal of formaldehyde by plasma and catalysis at low temperature is a new technique with wide application prospects. In the process, the radicals such as OH, HO2 and O play an important role in removing the formaldehyde molecules. In this project, the detection technologies of fast camera by ICCD, optical emission spectra, laser-induced florescence spectra, discharge voltage, and discharge current etc. are combined to diagnose and investigate the radicals OH, HO2, and O and the active species produced in the process of collaborative removal of formaldehyde by nanosecond pulse homogenous discharge plasma and catalyst at atmospheric pressure. The effects of discharge parameter, catalyst composition, the concentration of water vapor and oxygen on the formaldehyde removal efficiency and the concentration of radicals OH, HO2, and O etc. would be strongly focused on. Compared with theoretic analysis and numerical simulation, micro-mechanism of interaction between formaldehyde and radicals OH, HO2 and O in the synergistic effect of plasma-catalysis is lucubrated to provide the scientific and technical basis for realizing the removal of formaldehyde with low energy cost, high removal efficiency and no secondary pollution.

甲醛是可挥发性有机化合物(VOCs)中典型的空气污染物，严重危害人们身体健康。脱除率低、能耗大、二次污染等是目前各种脱除甲醛方法中的难点问题。等离子体与催化结合低温脱除甲醛是一种很有前途的新技术。在等离子体与催化脱除甲醛过程中，OH、HO2和O等自由基对脱除甲醛分子具有重要作用。本项目中我们拟采用快速ICCD摄像、发射光谱、激光诱导荧光光谱以及电压、电流测试等技术相结合对大气压纳秒脉冲均匀放电等离子体与催化剂协同效应脱除甲醛中的OH、HO2和O等自由基及各种活性物种进行诊断研究，重点研究放电参数、催化剂组成和水蒸气、氧气含量等对产生OH、HO2和O等自由基及各种活性物种浓度与甲醛脱除率之间的影响规律。通过与理论分析、数值模拟比较，深入研究OH、HO2和O等自由基及各种活性物种在等离子体与催化协同效应中与甲醛作用的微观机理。为实现低能耗、高脱除率和无二次污染脱除甲醛气体奠定科学与技术基础。

甲醛是一种典型的室内有害气体，主要集中在居民和商业建筑中，能够引起包括恶心、呕吐等胃肠疾病以及眼部、胸肺等其它疾病。传统脱除气态甲醛的方法包括吸收、吸附、催化氧化以及光催化等，但是吸收和吸附的脱除技术只是将气态物理上转化成两外一种状态，却不能从本质上将甲醛分子破坏掉。而催化氧化以和光催化等脱除技术在脱除低浓度甲醛的时候还不是非常地有效。大气压非平衡等离子体技术在脱除气态甲醛的应用上就被广泛地研究。大多数实验中所采用的等离子体源都是利用正弦交流电源驱动的介质阻挡放电等离子体，脱除效率往往能够高达90%以上，甲醛的初始浓度在0.4~276 ppm 范围内，可以与不同种类的催化剂协同。然而，利用正弦交流电源驱动的介质阻挡放电等离子体来脱除气态甲醛的技术仍然存在很多问题：能量消耗高，会造成催化剂表面的损伤等。 .本项目中，我们分别利用双极性脉冲、单极性脉冲、交流电正弦交流介质阻挡放电等离子体进行甲醛脱除，并且采用了均匀放电等离子体与TiO2催化剂产生强协同效应脱除甲醛。对三种介质阻挡放电等离子的特性进行了对比研究，以及研究了等离子体中带电粒子、自由基等活性物种成份与空气中甲醛相互作用及发生的主要物理和化学反应过程。.通过对比分析双极性纳秒脉冲、单极性纳秒脉冲和正弦交流介质阻挡放电等离子体在脱除气态甲醛的效果，得到以下结论：采用双极性纳秒脉冲、单极性纳秒脉冲和正弦交流介质阻挡放电等离子体处理初始浓度为154 ppm 气态甲醛时，脱除效率分别为67%, 63.8% 和 73.8%, 而能量密度分别为32.5 JL-1, 35.8 JL-1 和1069.2 JL-1；当放电区域填充Al2O3小球时，三种情况下甲醛的脱除效率均提高10~20%。当TiO2纳米颗粒附着在Al2O3小球表面时，甲醛的脱除效率最高能达到100%；讨论了等离子体中与甲醛的主要反应过程并推测出OH自由基和O原子是脱除甲醛分子的主要活性粒子，氮分子的高振动激发态以及亚稳态在脱除甲醛的过程中也起到一定作用。此外，等离子体的温度也是影响脱除甲醛效率的主要因素。.该项目研究结果对低温等离子体在室内空气净化等的工业应用上具有一定的指导性。