磁场调控的三维手性表面等离激元结构研究

A major challenge in the plasmonic nanophotonics is the poor dynamic tunability. In this project, the strategies to modulate chiro-optical response by magnetic field, via introducing ferromagnetic materials into the 3D chiral metamolecules, are explored. The chiral plasmonics drew great attention in the last years due to their potential application in the sensing of few or even single biomolecule; by dynamically modulating the chiro-optical response with an external magnetic field, it is very possible to further improve the chiral sensitivity of the system. After drawing conclusions from the previous studies, we propose three kinds of novel 3D magneto-chiral plasmonic structures, in order to tackle and explore different issues in this field. First, by tailoring the field distribution at resonance via adequate design of the nanostructure, in order to concentrate as much the enhanced field in the magneto-optically (MO) active material, the MO response of the system should be improved, thus impacting an increased modulation effect on the chiro-optical response. Second, with the 3D chiral structures composed of nanoholes rather than nanodisks, we explore the possibility to modulate chiro-optical response via manipulation of the magnetic dipoles by magnetic field, instead of electric dipoles. Third, in the chiral structures exhibiting small circular dichroism but great optical activity, we explore the possibility to modulate the other side of chiro-optical effect, that is, the optical activity, by the corresponding MO effect, the Faraday effect. We anticipate our research will open new routes for the field of magnetic control of chiro-optical effect, and offer new possibilities for the applications such as chiral sensing, dynamic-output broadband circular polarizer, etc.

目前在表面等离激元纳米光子学研究中的一个重要的挑战是实现其动态可控。在本项目中，我们通过在三维手性表面等离激元结构中引入铁磁材料，探索实现利用磁场控制手性响应的途径和方法。在总结前期工作的基础上，我们设计了三种不同的新型磁光-手性表面等离激元结构，用于探索三方面的问题：在具有较大手性响应的三维手性结构中，通过合理设计结构和磁光材料的分布，使共振激发下的增强近场尽可能地集中在磁光材料中，实现较大的磁光效应，进而实现对于手性响应较大的调制；利用纳米孔构建三维手性结构，探索以磁场调制磁偶极子，而不是电偶极子的方式来调制手性响应的可能；在具有较小的圆二色性而较大旋光性的手性结构中，探索利用法拉第效应调制手性旋光性的可能。我们期待本项目的工作可以为磁场调制手性响应的研究开辟出新的思路，并为手性分子检测、可控输出的圆偏振器等应用提供新的途径。

本项目基于前期对于磁光表面等离激元结构的研究，提出了进一步利用三维磁光-手性表面等离激元结构，通过在纳米尺度内对于光场进行调控，实现磁场对光学手性效应的调控，进而实现磁光成像、手性传感器、远程通信等应用。.在项目执行期间，在光与物质的相互作用这一范畴内，从仿真和实验两方面入手，围绕三个目标：磁场对于手性效应较大的调制、磁场调控磁偶极子来实现对手性效应的调控、磁场对于旋光性的调控，探索各种磁光-手性表面等离激元结构中磁场对于手性效应的调制效应及其机制，取得了如下结果：.1.通过引入磁光介质材料，部分解决了铁磁金属磁光效应弱、光学损耗高的问题，实现了磁场对于手性效应的反转调制，并首次实现了磁光调制手性成像（ACS Nano 2020, 14, 2808−2816）；其中，远场CD的调控机制源于磁性材料（Ce:YIG）的磁圆二色性，以及Ce:YIG较大的磁圆双折射（即磁场对于材料折射率变化的调制）效应对于结构电磁场的近场分布调制；该器件具有高效率手性调控、大面积低成本制备等优点，为可调手性纳米光学器件在手性传感器和显示器件中的应用提供了新的路径；.2.利用三维开口环结构，初步验证了磁场通过调制磁偶极子可以实现较大的磁光响应；三维纳米开口环（VSRR）结构的L-MOKE响应在部分波长达到了25° 以上（仿真结果）；相较于一般调制过程中磁场调制电偶极子过程，我们目前的结果预示着磁场调制光学、手性效应可以通过调制磁偶极子甚至同时调制电、磁偶极子来实现；.3.基于光与物质的相互作用这一范畴，拓展研究了表面等离激元纳米结构与二维材料之间的相互作用：基于表面等离激元增强拉曼散射效应，发展了一种CVD生长石墨烯中的缺陷定量分析方法（Carbon 2020, 161, 153-161）；研究了金纳米颗粒表面等离激元共振对二维InSe材料光吸收的调制作用（ACS Omega 2020, 5, 3000−3005）; 与合作方共同研究了碳酸根模板的十核锰簇，表征了其磁学和光电性能，显示其为潜在的光电半导体材料（Inorg. Chem. 2021, 60, 14866−14871）。