基于太赫兹阿秒钟的原子分子强场电离动力学研究

The attoclock technique is a powerful, new, and unconventional experimental tool to study fundamental attosecond dynamics on the atomic scale, which is widely used in research on tunneling ionization dynamics in strong field and ultrafast physics. Terahertz attoclock is a new kind of all-optical attoclock technology based on the measurement of the polarization and intensity of terahertz wave, which is of higher sensitivity and sampling efficiency compared with traditional photoelectron attoclock. This project is aimed at solving the key scientific problem of high-precision measurement of electronic ultrafast dynamics in the interaction of strong laser field and atoms and molecules. Based on the terahertz attoclock, we launch a systematical theoretical research on electronic tunneling dynamics. By developing and optimizing numeical method of time-dependent Schroeding equation and Hartree-Fock equation, combined with photocurrent model of terahertz wave generation, we build the connection between the terahertz wave generation and the tunneling electronic wavepacket, aiming at revealing the fundamental principle of terahertz attoclock, investigating the rule of multi-path strong field ionization and multi-channel coupling dynamics on terahertz wave generation and clarifying the mechanism of obtaining strong field ionization temporal information using the terahertz attoclock technique. This research is of great significance in the temporal high-precision description of fundamental physical processes such as quantum transition and tunneling ionization.

阿秒钟技术是研究原子分子体系电子超快动力学的有力工具，被广泛应用于强场超快物理中隧穿电离动力学的研究。太赫兹阿秒钟是基于测量太赫兹波的偏振与强度的新型全光阿秒钟技术，与传统的光电子阿秒钟相比，有着灵敏度高、采样效率高等特点。本项目针对强激光与原子分子相互作用中电子超快动力学的精密测量这一关键科学问题，基于太赫兹阿秒钟技术对电子隧穿动力学展开系统理论研究。通过发展和优化含时薛定谔方程和含时Hartree-Fock方程的数值方法，结合太赫兹产生的光电流模型，建立太赫兹辐射与隧穿电子波包的内在联系，旨在揭示太赫兹阿秒钟基本原理，探究多路径强场电离和多通道耦合动力学对太赫兹产生的影响，阐明利用太赫兹阿秒钟技术手段获取强场电离动力学时域信息的机制。该研究对量子跃迁、隧穿电离等基本物理过程的时域精确刻画有着重要意义。

超快激光技术和原子分子测量与控制技术的发展使得对原子分子量子态实时观测和超快调控成为现实。阿秒钟技术是研究原子分子体系电子超快动力学的有力工具，被广泛应用于强场超快物理中隧穿电离动力学的研究。.本项目围绕原子分子强场电离超快动力学的时域精密测量，研究了强场与原子、分子和固体介质相互作用中电子空穴态的产生、里德堡态相干激发、太赫兹波产生和自电离态产生等过程的超快动力学，为相关超快过程的时域精密探测提供了可行方案。主要成果包括：（1）强场自电离动力学探测。将四体符合测量技术与阿秒角度条纹相机技术相结合，通过注入、衰减和加速的三步模型，实现了强场自电离动力学过程的精确刻画，揭示了激光调控激发态寿命的规律。（2）固体高次谐波自注入动力学探测。首次发现激光与固体作用过程中相邻原子产生的高次谐波会通过自注入的形式参与后续的谐波产生过程，并提出了紫外光注入协同固体高次谐波产生的新方案，成功将固体高次谐波截止能量提高了3倍。（3）太赫兹脉冲产生中的电子动力学探测。利用经典轨迹蒙特卡洛的方法，建立了少周期激光作用下太赫兹波的产生和里德堡态的产生之间的关联。利用瞬态太赫兹吸收光谱研究等离子体的转动跃迁，阐释了局域等离子体中碰撞带来的从电子到极性分子能量传递的非平衡动力学过程。（4）强场诱导的电子空穴动力学探测。通过同步测量高次谐波和太赫兹辐射，实现了分子在强激光场作用下产生的电子空穴波包的重构成像，通过求解三维含时Hartree-Fock方程，研究了垂直双色场作用下在极性分子的垂直于分子轴方向出现非整数阶谐波的相关机制。在本项目的资助下，项目负责人共发表文章6篇，包括2篇Physical Review Letters，2篇Physical Review A，1篇Ultrafast Science和1篇J. Phys. B。