飞秒光场驱动的取向分子电离

飞秒光场驱动的非球对称分子的隧道电离几率与分子取向角有关（分子取向角定义为分子轴向与激光电场方向的夹角），目前实验研究主要集中在测量线性分子电离几率与取向角的关系来获得分子最高占有轨道的空间对称性。但是由于分子轨道能量间隔较小，以及不同分子轨道对称性的不同，飞秒激光作用下分子的多个轨道上的价电子都有可能被激光电场剥离从而对电离信号产生贡献。本申请拟采用一束飞秒激光和线性分子作用，制备无外场的瞬时取向分子，再用另一束飞秒激光进一步电离取向分子。利用本实验室建立的质谱、光谱、动量谱等成像装置，区分不同分子轨道上的价电子对分子电离的贡献，测量分子的不同轨道上的价电子隧穿几率与分子取向角的关系或者相应光电子的三维动量分布，实现包括分子内层价电子轨道在内的分子轨道空间对称性的实验测量，揭示飞秒激光与分子相互作用的物理本质，同时这些精确的实验数据也可以用来验证和完善分子隧道电离的相关理论模型。

飞秒强激光作用下，分子动力学过程非常复杂。由于分子轨道能量间隔较小以及不同分子轨道对称性的不同，使得飞秒激光作用下分子的多个轨道上的价电子都有可能被激光电场剥离，分子离子处在不同的电子态上。在本项目的牵引下，我们完善了实验室的质谱、光谱、动量谱等装置，建立了国际先进的强场原子分子物理实验平台，很好地完成了项目的预期目标，取得了以下重要创新性成果：.1）系统地研究了二氧化碳分子在飞秒强激光作用下的多电荷电离解离过程，发现二氧化碳分子三体解离既可以通过同步解离方式，也可以通过分步解离方式发生。该项研究成果入选"2013年度中国光学重要成果"。.2）系统地研究了氩三聚体在飞秒强激光作用下的核与电子关联动力学过程，发现氩三聚体三体解离产生的碎片离子既可以处在基电子态，也可以处在里德堡态。.3）建立了时间分辨的荧光光谱装置，通过对氮气离子电子态布居随时间演化进行实时探测，给出了飞秒强激光下导致氮气离子布居数反转的可能机理。.这些精确的实验数据揭示了分子和飞秒激光相互作用的物理本质，同时也验证和完善了分子强场电离的相关理论模型。