固体燃料中非金属元素的激光诱导等离子体特性研究

Laser-induced breakdown spectroscopy（LIBS）is a potential technique to achieve rapid and on-line detection of solid fuel. To understand profoundly the characteristics of laser-induced plasma on nonmetal and to extract valid information were considered critical factors in accurate and quantitative determination. The exploration of temporal and spatial characteristics in laser-induced plasma is conducted to account for the spectralfeatures and the formation of concerned radical emissions. Nonmetallic chemical form and structure makes a difference in spectral characters and physical state of plasma.The influence of chemical form is studied to identify same element in disparate chemical form, reveal the chemical reaction pathway and explore formation mechanism of species in plasma. Formation of groups in molecules and pathway of chemical reactions are explored to surmount the effect of ambient air for nonmetal spectrum. Detection condition is optimized according to temporal and spatial characteristics of plasma. Various quantitative methods are performed to improve detection precision on nonmetal elements concentration and proximate analysis index in solid fuel. As a result,above researches lay a foundation to achieve rapid and on-line determination of solid fuel within tolerant precision in industry by LIBS.

激光诱导击穿光谱是实现固体燃料特性的快速/实时检测的潜在技术途径，其非金属元素的激光诱导等离子体特性的深刻理解和有效信息的充分提取是实现固体燃料特性精确定量测量的关键因素。本项目研究固体燃料激光诱导等离子体时空变化特性研究，揭示所研究的非金属元素各类光谱的形成机制和特征信息；探求对非金属元素化学形态和结构对等离子体物理形态以及光谱特性的影响规律，实现不同形态元素光谱特征的有效辨识；明确相关基团的形成机制和等离子体的化学反应途径，克服环境气氛对相应非金属元素光谱的影响；优化非金属元素的探测条件，发展适用于固体燃料中非金属元素和工业分析指标分析定量分析方法，为实现固体燃料特性激光诱导击穿光谱的有效快速、实时定量检测奠定基础。

固体燃料燃烧特性与其燃烧过程息息相关，实现固体燃料非金属元素和相关工业分析指标的快速、实时检测，对固体燃料的高效、清洁利用有着重要的意义。激光诱导击穿光谱技术（简称LIBS）凭借无需或简单的样品预处理及多元素同步快速检测等优势，正在逐步发展成为一种极具竞争力的工业过程的物料成分在线检测技术。然而，非金属元素本身的物理化学特性及在固体燃料中多样的赋存形态，使得LIBS应用于固体燃料非金属元素检测存在一定的难度。本项目将激光诱导击穿光谱技术应用于固体燃料非金属元素的检测，搭建了用于研究固体燃料激光诱导等离子体时空变化特性的实验平台；通过研究不同碳化程度煤种的非金属元素C、H、O、N的等离子体时空演化特性，揭示了非金属元素各类光谱的形成规律；通过对不同化学形态的C、N等元素的等离子体发射光谱特性关联研究，获得了不同化学形态对等离子体光谱特性的影响规律；研究了不同环境气氛（空气和氩气）条件下样品的等离子体发射光谱时间演化特征，揭示了CN及C2分子基团的形成机制和化学反应过程；通过非金属元素的时空动态特性研究，得到适用于固体燃料激光诱导击穿光谱分析的检测条件，并分别对LIBS实现煤中碳元素、粉煤灰未燃碳、不同形态H元素及煤中热值等固体燃料元素分析和工业分析的定量分析方法进行了研究，提出了基于特征变量筛选和光谱修正的定量分析方法。本项目研究实现了固体燃料特性的有效探测，为固体燃料特性的快速、实时分析奠定了基础。