锰氧化物中铁磁铁电性的微观物理机制研究

磁电多铁材料通常表现出丰富的磁电性质和耦合效应，在发展可控性多功能微电子器件方面具有广阔的应用前景，近来已迅速成为物理界和材料界的研究热点。一系列钙钛矿锰氧化物（如RMnO3 和RMn2O5等）被发现是磁电多铁性材料，锰氧化物作为一种典型的强关联电子体系，其自旋、电荷、轨道以及晶格等自由度之间强烈耦合，具有丰富的电子铁电性和磁电效应，但理论上对这种强磁电耦合和电极化的微观起源还存在着很大的争议。本项目运用第一性原理方法，研究锰氧化物的极化机理，介电，铁电，磁电耦合等重要物理性能，计算模拟所得的结果可以直接与已经测得的实验结果进行对照，讨论这类多铁性材料铁电性的微观起源，并通过不同离子的掺杂来研究其对铁电极化强弱的影响，找出强铁电构型从而进一步指导实验研究。

我们用第一性原理方法研究了一系列正交结构锰酸盐Gd1-xHoxMnO3 (0.0≤x≤1)的铁电性，电子结构和磁学性质，0.0≤x≤0.5的范围内，Gd1-xHoxMnO3体系都能保持单一的立方结构，单胞的体积也随着x 的增大而线性减小，当掺杂浓度继续增大后0.5≤x≤1，体系结构会发生较大的形变从而导致正交结构的氧原子产生了强烈的Jahn-Teller效应。Ho原子的掺杂导致体系从顺电性向铁电性转变，使得Gd1-xHoxMnO3体系具有了多铁性。随着掺杂浓度的增加，Gd1-xHoxMnO3体系的磁基态结构从反铁磁A型转变到非线性自旋态最后转变为反铁磁E态，这种不同的磁基态结构的产生主要是由于Mo-O-Mn键角的减小导致体系电极化增加的结果。. 我们还用第一性原理方法研究了Heusler合金Mn2+xCo1-xGa (x=0.0,0.25,0.5)和Co2FeSi以及他们存在反位缺陷时的电子结构和磁学性质。电子结构计算表明无缺陷的Mn2Co1Ga具有半金属性，当掺杂浓度达到x=0.25,0.5时，体系的这种半金属性还能够继续保持，（i）型反位缺陷并不破坏体系的半金属性而（ii）型反位缺陷破坏了体系的半金属性，使得体系向金属相转变，随着Mn原子数的增加，Mn和Co的磁相互作用将会减弱，当反位缺陷出现时，这种相互作用将进一步被削弱。对于Co2FeSi体系，加压使得自旋向下的带隙有着微小的增加，说明加压并不能破坏Co2FeSi体系的半金属性，考虑反位缺陷后，Fe-Co型反位缺陷严重的破坏了体系的半金属性并减弱了自旋极化强度，而Fe-Si 型反位能继续保持体系的半金属性，我们的计算结果还表明Fe-Co型反位和Fe-Si型反位都将较大的影响Co2FeSi体系的磁性。