典型排放源IVOCs的组成特征及其生成SOA的烟雾箱模拟

Secondary organic aerosol is a major component of atmospheric fine particles. The formation and precursors of SOA are the important part. Intermediate volatile organic compounds (IVOCs) emitted by sources are important class of SOA precursors and needs to be improved urgently. The majority of the IVOCs emissions (over 80%) cannot be speciated and quantified using traditional chromatography based techniques, instead appearing as an unresolved complex mixture of coelution compounds. This results the heavy underestimate of the atmospheric chemical transmission models. In this study, thermal desorption combined with comprehensive two-dimensional gas chromatography will be used to identify and quantified the UCM species in IVOCs. Three typical emission sources will be selected as objective, including vehicle exhaust, biomass burning and residential coal combustion. With the help of dilution sampling system, the emission factors chemical composition, and the influence factors of IVOCs will be studied at the same time. With the chamber study, the yield of SOA of IVOCs from various emission sources will be quantified under the urban ambient air condition as well as the estimation of SOA contribution. This study can help us to improve the combustion emissions for the chemical transport models to accurately predict ambient SOA concentration.

二次有机气溶胶（SOA）是大气细颗粒的重要组分，但其成因和前体物是目前灰霾研究的重要内容。中等挥发性有机物（IVOCs）作为当前热点关注的SOA前体物，在我国的研究亟需全面加强。由于IVOCs中有80%以上的成分不能用传统的色谱技术进行识别和定量，表现为共溢出的未识别复杂混合物（UCM），导致IVOCs对SOA的贡献在化学传输模式中严重低估。因此，本研究拟采用热脱附（TD）和全二维气相色谱技术（GC×GC）相结合，建立IVOCs中UCM的分离和定量检测方法；选取机动车尾气、生物质燃烧和民用燃煤等三类重要排放源作为研究对象，结合烟气稀释通道平台，对排放源烟气中IVOCs的排放因子、化学组成和影响因素进行研究；结合烟雾箱实验模拟，对各类排放源烟气的IVOCs在实际环境空气条件下生成SOA的产率进行研究，估算各排放源IVOCs对SOA的贡献。本研究可以帮助提高大气传输模式对SOA估算的准确性。

中等挥发性有机物（Intermediate volatile organic compounds, IVOCs）是我国冬季霾爆发过程中二次有机气溶胶（SOA）生成的重要前体物。本项目在执行过程中完成了各项计划任务，取得了较为丰富的实验数据和论文成果，具体包括：（1）建立和优化了燃烧源和环境空气中IVOCs的采样与测量方法，研制了IVOCs便携式多通道自动采样器，并已在多个单位使用，推动了国内IVOCs的研究；（2）广泛开展农村固体燃料炉灶燃烧和机动车、船舶尾气等重要排放源的IVOCs采样分析，构建了我国目前较为全面的基于实验测量的IVOCs排放因子与组成的数据库，为计算我国IVOCs排放清单及研究霾污染SOA成因提供了基础数据；（3）结合二维气相色谱-飞行时间质谱（GC×GC-TOF MS）对民用固体燃烧源排放IVOCs中的未识别组分（UCM）进行研究，在大幅提升IVOCs组分识别能力的同时，显著改进了SOA产率的预测精度；（4）结合管式炉燃烧实验，系统测量和比较了不同类型煤和生物质在不同燃烧温度、氧氛围条件下的IVOCs排放因子与组成特征，深入探讨燃料类型和燃烧条件对民用固体燃料燃烧生成排放IVOCs的影响机制；（5）结合华北地区冬季霾污染过程小时分辨率的IVOCs采样分析，初步探讨了霾过程中IVOCs的演变特征及其与SOA生成的相关性，为认知IVOCs在实际大气霾污染成因的贡献提供了实验数据。相关数据已正式发表六篇高质量科研论文，还有大量数据成果正在整理挖掘之中。