用于呼气中痕量VOC标志物检测的石墨烯气体传感阵列研究

Breath diagnosis has attracted considerable attentions as a new in vitro diagnostic method for its simple, real-time, rapid screening and safety to human. The key to achieve its application is development of the high-performance, portable gas detection apparatus. In this project, to realize the practical application of breath diagnosis and solve the problem of the graphene materials used in construction of gas sensor array to detect the VOC markers, we design and synthesize novel graphene/porphyrin composite to fabricate high-effective integrated gas sensor array, in which porphyrin molecular was used to improve the gas response, selective and solubility of graphene, and the sensitive electrical signal of graphene was used as output signal. Combined the computer pattern recognition technique，it will realize the detection of low concentration of VOC markers in exhale breath with rapid respond and high sensitivity. We will further study the influence of the porphyrin on the gas recognition ability, electron transfer ability, and solubility and processability ability of graphene, discuss the sensing mechanism of the graphene/porphyrin composite, the structure-activity relationship of the materials and these researches will provide theoretical basis for the development of high-sensitive graphene-based gas sensor array. The graphene sensor array in this project with simple operation, low energy consumption, high sensitivity and selectivity, fast response and easy integration and portability, is promising application in breath diagnosis.

呼吸气体诊断作为一种新型的体外诊断方法，具有操作简便、检测速度快且对人安全无创等优点。实现其应用的关键是开发高性能、便携式的气体检测设备。在本项目中，我们以呼气诊断为应用目标，为解决目前石墨烯材料用于构筑气体传感阵列检测VOC标志物气体存在的问题，提出开发制备新型的石墨烯/卟啉气敏材料来构建高效的集成型气体传感阵列，利用卟啉来改善石墨烯的VOC气体响应性、选择性及溶解加工性，利用石墨烯灵敏的电学信号变化作为输出信号，结合计算机模式识别技术，实现对呼气中低浓度VOC标志物气体的快速、灵敏检测。通过研究卟啉的引入对石墨烯的气体识别能力、电子传输能力及溶解加工性的影响，探讨石墨烯/卟啉复合材料的传感机制，材料结构与性能的构效关系，为高灵敏石墨烯气体传感阵列的开发提供基础。本项目开发的石墨烯气体传感阵列具有操作简单、能耗低、灵敏性及选择性高且易于微型化、便携化等优点，有望实际应用于呼吸气体诊断。

随着现代医学诊断技术的不断发展，呼吸气体诊断技术作为医学无损诊断的重要方式之一越来越受到人们的重视。研究发现，人体呼出气体中微量VOCs气体的组成和含量分布与一些代谢性疾病密切相关，如糖尿病患者呼气中的丙酮含量会明显增大。因此，这些VOCs气体可以看作是这些疾病的标志性气体，通过检测呼气中的这些VOCs气体变化就可以实现对这些疾病的快速判断。呼气诊断技术作为一种新型的体外诊断方法，具有操作简便、检测速度快且对人安全无创等特点，在目前广受关注的即时检测方面极具应用前景。但由于呼气中VOCs标志物含量低，一般都在ppb级别，且成分复杂，因此开发高性能、便携式的气体检测设备就成为实现其应用的关键。.石墨烯作为新一代最具应用前景的气敏材料，具有大的比表面积、高的载流子迁移率、稳定的物理化学性质、室温导电性及低的电噪声等特点。构建基于石墨烯材料的气体传感阵列可以有效解决目前商品化传感器阵列存在的问题，实现其在低浓度呼气诊断方面的应用。然而，目前的石墨烯气体传感阵列还存在气体选择性、响应性差及集成化不理想等问题。在本项目研究中，我们以呼气诊断为应用目标，为解决目前石墨烯材料用于构筑气体传感阵列检测VOC标志物气体存在的问题，开发制备了新型的石墨烯/卟啉气敏材料来构建高效的集成型气体传感阵列，利用卟啉来改善石墨烯的VOC气体响应性、选择性及溶解加工性，利用石墨烯灵敏的电学信号变化作为输出信号，结合计算机模式识别技术，实现对呼气中多种 VOCs 标志物气体的快速、灵敏检测。此外，我们还将开发制备的石墨烯传感阵列用于人体呼气疾病诊断的应用研究中，通过对模拟糖尿病患者呼气、模拟肾病患者呼气和健康个体的呼出气体进行检测，实现了对健康个体、模拟糖尿病患者以及模拟肾病患者的快速、准确区分。通过该项目，我们构建了一套新型的用于人体呼气疾病诊断的集成性石墨烯传感阵列，并有望实际应用于人体呼气的疾病诊断研究中。