煤中镜质组大分子结构演化与二次生烃动力学研究

叠合盆地受多期构造叠加作用，导致煤系受热历史呈非连续的阶段性发展，引发煤中有机质二次生烃，虽有不少学者就有机质生烃进行了研究，但仍存在不少问题需要开展创新性探索，如：有机质裂解生烃各阶段大分子结构特征，二次生烃中"能垒"形成机理。本项目以煤地质学、有机地球化学、油气地质学等理论，采用自然演化系列的腐植煤，精选出不同热演化程度的镜质组，作单组分的高温高压热解模拟实验，结合先进分析测试技术，从大分子结构演化、有机质裂解生烃动力学角度，系统分析镜质组的二次生烃相态、数量与大分子结构演化关系，力图较全面地揭示和描述镜质组的二次生烃过程、迟滞性显现特征，从分子结构层面上解读二次生烃中存在的"能垒"机理和煤化作用机制，建立煤中镜质组二次生烃的光性标志和二次生烃模式。研究成果不仅有助于沉积有机质二次生烃理论向深层次发展，丰富煤化作用机理；而且有可能为叠合盆地油气资源定量评价和预测提供理论基础。

采集山西组和延长组不同煤级煤样，通过重液分离技术获取了高纯度的镜质组样品。利用显微组分、镜质组反射率测定获取煤岩学特征，利用工业分析和元素分析测定样品的元素含量和工业指标，利用红外光谱、X射线衍射和核磁共振进行镜质组分子结构表征。同时使用NMR和MS进行了分子模拟和量子化学计算，利用Rock-eval和真空玻璃管热模拟、气象色谱实验进行了镜质组热解过程中气态烃特征研究，利用Kinetic 2000和Oge-kin动力学软件得到镜质组二次生烃动力学参数。最后对镜质组大分子结构演化、二次生烃动力学模型和“能垒”机理进行研究。研究成果如下：（1）成功分离镜质组单组分，获取了不同煤级镜质组分离密度，得到高纯度的镜质组结果，分析了不同煤级镜质组煤岩特征和有机地球化学特征；（2）获取了不同煤级镜质组热模拟（10℃/h和30℃/h）的CH4, C2-5，总烃产率及湿度结果，得到了开放体系和封闭体系的动力学参数，建立了镜质组二次生烃动力学的数学模型；（3）首次提出了一套定量半定量的结构表征体系，得到系列谱图，利于不同煤级的镜质组谱图结构参数解析，然后选取参数，求取不同煤级的结构参数大小。首次揭示了不同煤级镜质组结构指标体系，并结合该定量半定量结构表征体系，评价了镜质组分子结构演化进程，提出了镜质组结构演化模式图；（4）基于光谱结构参数和元素分析，采用MS软件，选择合适的力场，进行分子动力模拟和量子化学计算，获取了不同成熟度镜质组单分子结构的三维大分子模型和分子物理化学属性；（5）首次揭示了镜质组二次生烃过程中能垒的分子结构控制机理，给出了镜质组二次生烃与结构演化的耦合机理，从镜质组分子结构演化角度解释了煤化作用机理。研究成果有助于沉积有机质二次生烃理论向深层次发展，丰富煤化作用机理；而且为深部煤层气、页岩气等非常规天然气的勘探开发提供理论基础。