PVDF/导电炭黑填充PVDF交替多层复合结构的构筑及其介电性能研究

In this research proposal, the multilayered distribution space of carbon black (CB) in the polyvinylidene fluoride (PVDF) matrix will be fabricated through micro-/nano-layer coextrusion technology. The alternating multilayer assembly of the conducting layers (CB-filled PVDF) and dielectric layers (neat PVDF) will lead to designable dielectric properties.The influence of the layer numbers, the ratio of the thickness between adjacent layers, the conductivity of conducting layers, and the temperature, frequency, etc on the dielectric properties will be investigated for revealing the dielectric mechanism of the multilayer system. The crystalline behavior and dielectric properties of the PVDF in confined dielectric layers will be tracked and explored. The alternating multilayer specimens will experience a secondary melt blending. The effect of the blending process on the distribution of CB will be studied, and the relationship between the filler distribution and dielectric properties will be established. The completion of the research will provide a new thought for designing and preparing dielectric composite materials with high dielectric constant, low dielectric loss and stabilizing properties and play a very significant role in both academic and industrial fields.

本项目拟针对聚偏氟乙烯(PVDF)/导电炭黑(CB)复合材料介电损耗大，介电性能对温度、频率敏感等问题，利用微纳层共挤出技术构筑CB粒子在PVDF基体中的层状分布空间，使CB填充PVDF的导电层与纯PVDF介电层交替叠加，实现介电性能的有效调控。研究交替层状结构的层数、层厚比、导电层电导率和温度、频率等因素对材料介电性能的影响。揭示层状结构介电性能的变化规律。利用层结构的可控性，研究PVDF分子在受限层空间的结晶行为及其对体系介电性能的影响。对交替层状体系进行二次熔融加工，研究加工过程对导电粒子分布以及体系介电性能的影响，建立导电粒子分布与介电性能的关系，为制备高介电常数、低介电损耗，在加工和使用过程中性能稳定的介电复合材料提供新思路、新途径，具有重要的理论意义和应用前景。

本项目以解决传统聚合物基介电复合材料（Polymer/conducting filler dielectric composite, PCD）高介电常数与高介电损耗、低击穿强度的矛盾为目的，利用微（纳）层共挤出复合技术设计并制备了多种聚偏氟乙烯/炭黑（PVDF/CB）导电层和纯PVDF介电层交替排布的多层PCD材料，通过交替层结构的构筑实现了导电粒子在聚合物基体中的多层分布。系统研究了材料层数、层厚比、导电粒子含量、测试条件（温度、频率）等因素对介电性能的影响；利用平行板电容器串联模型对复合体系的介电参数进行了模拟，随着层数增加复合体系的介电常数显著高于理论预测值；提出了交替层状复合结构在交变电场作用下的界面极化机理，建立了导电粒子的多层分布与复合体系介电性能的关系。研究发现，纯聚合物介电层的引入可以有效抑制微电流在平行电场方向的联通，使复合体系的击穿性能与传统PCD材料相比得以显著提高。首次研究了多层PCD材料的铁电弛豫行为，探索了层结构对材料储能密度的影响。对多层PCD体系的力学性能研究发现，在拉伸过程中导电层中导电粒子引发的银（裂）纹在界面处被相邻介电层阻止，材料的力学韧性随层数增加显著提高。本项目取得的成果为大规模制备兼具优异介电和力学性能的PCD材料提供了新思路、新途径，具有重要的理论意义和应用前景。