镧系钙钛矿型金属氧化物体系间多体势函数理论研究

One of the most important project in Materials Genome Initiative is to build the interatomic potential database with relatively high accuracy for specified systems. Because of the high redox performance and good thermal stability, perovskite metal oxides have drawn the attention of many researchers in the field of catalysis. However, owing to the complexity of perovskite, the general interatomic potentials face difficulties in describing these properties accurately, which limited the applications of atomic simulation in such systems. In present project, we intend to take some La-based perovskite with good performance as the research targets. By considering the actually existed charge transfer in metal oxides, we will propose a new potential model based on our previous work, as charge transfer lattice inversion modified embedded atom method (CT-LI-MEAM). Furthermore, we will implement the potential under the framework of the LAMMPS package. By using the results from first principle calculations and experimental data as the input, we will optimize the potential parameters of the chosen perovskite. Finally, we will run multiscale simulations to study the structure-property relationship of these systems, supplying theoretical guidance for related experimental design.

材料基因组计划的重要内容之一是建立应用于特定体系、具有较高精度的原子间相互作用势。钙钛矿型金属氧化物体系具有较高的氧化还原性能和较好的热稳定性，因而在光催化、尾气催化等领域受到研究者们的关注。然而，由于钙钛矿型金属氧化物体系自身的复杂性，使得一般的势函数很难准确地描述其性质，从而影响了原子尺度模拟在该体系中的应用。本项目选取几种催化性能较优的镧系钙钛矿体系作为研究对象，在申请人前期工作的基础上，通过考虑金属氧化物体系中所存在的电荷转移，提出一种新的势函数模型，即带电荷转移的晶格反演修正型嵌入原子法（CT-LI-MEAM），并将其在分子模拟软件LAMMPS框架下进行实现。然后在此势函数的基础上，以第一性原理的计算结果及实验数据作为输入，优化所选镧系钙钛矿体系的势参数。更进一步，在获得优化势参数的前提下，使用跨尺度模拟方法研究这些体系的构效关系，为实验设计提供理论支撑。

本项目围绕分子动力学研究中最关键的技术——势函数，旨在开发出具有高精度的势函数。本项目的主要研究内容包括以下几个方面：1、对晶格反演修正型原子嵌入势模型进行扩展，使其能够精确地描述晶体结构为面心立方的金属体系，同时优化了8种典型的过渡族FCC金属的势参数，并计算了相关的物理性质；2、基于JN模型发展了可描述Ta-He体系的势函数；从热力学的角度研究了He的各种团簇在Ta晶格中的迁移特点，提出了迁移机理；3、对传统的遗传算法进行改进，提出了一种新的、可快速优化纳米颗粒稳定构型的新算法，同时使用该算法完成了不同形状、尺寸和配比的Pd-Ag纳米颗粒的优化，并研究了这些纳米颗粒的熔化特性。