贵州煤炭燃烧过程汞的稳定同位素分馏作用研究

选择使用不同煤炭类型、具备燃煤烟气除尘系统和脱硫系统的3个代表性的燃煤电厂，以Ontario Hydro（OH）方法现场采集除尘系统前、后和脱硫系统前、后的烟气中不同形态汞的样品，系统采集和分析入炉煤、底灰、飞灰、脱硫后的灰渣等样品，分析烟气吸收液和相关固体样品总汞和汞的同位素组成，并进行汞的同位素质量平衡检验，揭示煤炭燃烧过中是否发生汞同位素分馏，获取燃煤过程中排放不同形态汞的同位素组成特征，为利用同位素示踪环境介质中汞来源这一新研究领域积累基础数据。

通过对6座具有不同锅炉类型、燃煤类型以及污染控制设施组合的燃煤电厂燃煤过程中汞排放的水平、不同污染控制设施的脱汞效率，以及燃煤过程中的汞同位素分馏特征进行的详细研究，结果显示煤炭燃烧过程中超过99%以上的汞进入烟气，安装了ESP-FF+WFGD+SCR的煤粉炉电厂具有最高的协同脱汞效率，脱汞效率达95%；循环流化床锅炉，由于炉内喷钙，通过飞灰捕集的汞也可高达75%左右；安装了ESP+WFGD烟气控制的煤粉炉，汞脱除率与煤炭类型（无烟煤、烟煤）以及污染控制设施运行状况有关，汞脱除率为25~75%。煤炭燃烧过程中，汞几乎没有非质量分馏，然而通过飞灰和脱硫石膏捕集的汞相对富集重的汞同位素δ202Hg，因而，进入大气中的汞相对富集轻同位素。烟气催化还原过程中可能也导致了汞的非质量分馏，这需要进一步的核实研究。另外，对贵州省民用燃煤的汞排放研究显示，煤炭中的汞超过99.6%进入大气，高于前人的研究结果，且零价汞（Hg0）、二价汞（Hg2+）和颗粒态汞（HgP）的平均比例分别为91.2%、7.6%和1.2%。通过对贵州省108个煤矿煤炭汞含量的详细研究，揭示贵州省的煤炭汞含量加权平均值为155 ng/g，明显低于前人的结果。以上这些研究结果为精确估算贵州省燃煤汞排放以及汞同位素排放特征提供了重要的基础数据。