气候变化背景下光化学活跃区大气氧化性演变对近地面臭氧污染的影响研究

In recent years, atmospheric particulate pollution has been improving, while ozone pollution deteriorates continuously and has become one of the most important air pollution complex issues over the major clusters in China. Ozone pollution control would become further challenging under the backdrop of climate change, which leads to increasing temperature and more significant photochemical formation of ozone. Based on the long-term monitoring results in one of the photochemically active regions in China – Yangtze River Delta (YRD), this study will develop a conceptual model describing the relationship between ozone, NOx and ambient temperature, and identify the influence of temperature on ozone formation efficiency in the YRD. This study will develop temperature-driven dynamic emission inventory by identifying VOCs source profiles under different ambient temperatures and describing the influence of temperature on VOCs emission characteristics. By applying the temperature-driven dynamic emission inventory in the 3-d air quality model and disturbing ambient temperature, this study will reveal the evolution of atmospheric oxidation and ozone formation mechanism in the YRD. This study will provide scientific support of area-specific ozone control strategy in the YRD under different climate change scenarios.

目前，在大气颗粒物污染得到初步改善的大背景下，我国主要城市群臭氧污染日益严重，成为重要的大气复合污染问题之一。由全球气候变化导致的气温上升会加剧臭氧光化学反应的生成，使得臭氧控制更具挑战性。本项目以我国重要的光化学活跃区长江三角洲为研究区域，根据多站点长期监测结果，建立描述臭氧、NOx及环境温度关系的概念模型，识别温度对臭氧生成效率的影响。将温度因素纳入排放源清单动态体系，在不同环境温度下对部分挥发性VOCs排放源谱进行现场采样与分析，阐明温度对挥发性VOCs排放特征的影响。在本地化的三维空气质量模型中应用纳入温度因素的动态排放源清单并对环境温度进行扰动，揭示长三角地区的大气氧化性和臭氧形成机制演变特征。本项目将为不同气候变化背景下长三角地区制定精细化臭氧控制策略提供科学依据。

目前，我国臭氧污染状况日益加剧，而全球气候变化带来的温度升高会使得臭氧污染防控更具挑战性。厘清臭氧生成机制是制定科学有效防控策略的前提条件，而气候变化导致的温度上升会影响臭氧生成机制判定的准确性和臭氧污染防控策略的成效。针对这一问题，本项目从以下三个方面开展研究工作：首先，针对传统的OBM和三维空气质量模型不能识别臭氧生成机制长期变化趋势这一问题，提出了基于观测数据识别臭氧生成机制长期变化趋势的新方法，并在上海市开展了应用。其次，针对现有人为源VOCs排放清单不能体现环境温度变化影响这一问题，量化识别了环境温度对机动车汽油和非工业溶剂这两种城市地区最常见的挥发性VOCs排放源排放特征的影响，构建了温度与排放量和排放源谱的函数关系。最后，针对现有臭氧生成机制判定指标准确性和时效性不能满足臭氧应急防控需求这一问题，提出了采用HO2/OH比值作为大气氧化性指标判定臭氧生成机制的新方法，并在我国典型光化学活跃区开展了应用。.研究发现，上海市臭氧生成机制有从VOCs控制区向过渡区方向偏移的趋势，在高温条件下部分站点已经进入NOx控制区，主要原因是VOCs减排力度与NOx减排力度不匹配造成；环境温度对于机动车汽油和非工业溶剂VOCs排放量的影响可以达到数十到上百倍，现有清单显著低估高温条件下挥发性VOCs排放量，这将造成识别的臭氧生成机制偏向于VOCs控制区；珠三角地区大气氧化性与臭氧生成机制之间具有显著的关联性，HO2/OH比值可以较好地判别臭氧生成机制时空变化特征。本项目研究结果表明，在气候变化背景下，臭氧污染防控要更加突出常态化和应急化相结合，因地制宜.并针对不同气象条件和传输特征进行动态调整。需要建立动态化的人为源VOCs排放清单，体现温度变化对挥发类VOCs排放特征的影响。大气氧化性对臭氧生成机制具有显著的调控作用，需要建立以大气氧化性调控为核心的臭氧污染防控策略。基于大气氧化性的指示因子可以应用于臭氧生成机制的快速识别，满足制定臭氧污染事件应急管控策略的时效性要求。