淡水鱼体内多溴联苯醚的代谢过程解析及其代谢物污染现状与危害性研究

PBDEs作为添加型阻燃剂被广泛应用在聚合物和纺织品之中，在我们的日常生活里几乎无处不在。目前国内外已经开展了环境样品中PBDEs污染分布及其毒理学效应研究，而这类化合物在自然环境中是否降解？在水生生物体内是否被代谢？其代谢物产生的危害如何？这些研究才刚刚开始。.本课题将1）通过实验室静态暴露，解析多溴联苯醚在淡水鱼体内的代谢过程，比较水生生物对PBDEs同族体选择性富集和代谢能力的差异；通过对野外水生生物体内PBDEs及其代谢物的分析，阐明受污染水域鱼体内PBDEs及其代谢物的分布特征。根据实验室研究和野外调查，拟获得PBDEs在水生生物体内富集和代谢的基本规律。2）通过斑马鱼胚胎暴露实验和受体介导的芳香烃受体活性筛查，比较性地研究PBDEs及其代谢物的发育毒性和类二恶英毒性，揭示PBDEs及其代谢物对水生生物的潜在危害，为制定该类化合物的环境排放标准、实现其有效控制奠定理论基础。

多溴联苯醚（Polybrominated diphenyl ethers, PBDEs）及其羟基化和甲氧基化结构类似物（HO-PBDEs和MeO-PBDEs）在水生生物样品中广泛检出。本项目围绕这类污染物开展了研究，发表SCI文章18篇，申请专利1项，培养6名研究生，取得主要研究成果：（1）通过建立的同步检测斑马鱼体中PBDEs、HO-PBDEs和MeO-PBDEs分析方法，研究了鱼体内的富集、分布和转化，发现： MeO-PBDEs富集量最高，PBDEs次之，HO-PBDEs最低。BDE-47在斑马鱼体内未发生转化，MeO-PBDEs和HO-PBDEs之间存在相互转化关系，且MeO-PBDEs向HO-PBDEs的转化率高。在鱼卵中MeO-PBDEs和PBDE比HO-PBDEs具有更高的亲子传递。（2）通过对不同水域野外鱼体内PBDEs及其衍生物的分析，海洋生物体内PBDEs浓度（1.828-23.243 ng/g脂重）明显低于长江鱼体内PBDEs浓度（50.266-108.238 ng/g脂重）;两种长江鱼体内未检出有PBDEs衍生物而海洋水域中，MeO-PBDEs甚至达到了PBDEs的浓度水平。（3）研究PBDEs及其衍生物对子代的发育影响和丘脑-垂体-甲状腺轴（HPT轴）分子水平上的影响发现：斑马鱼发育影响表现为6-OH-BDE-47 >6-MeO-BDE-47 >BDE-47；6-OH-BDE-47和6-MeO-BDE-47对幼鱼HPT轴有影响，结合幼鱼体内的转化定量结果发现6-MeO-BDE-47及其代谢物导致甲状腺激素上升, 6-HO-BDE-47导致了体内甲状腺激素水平降低，与形态学效应研究结果6-HO-BDE-47显著抑制了发育体长一致。采用基于稳定转染的luciferase报告基因鼠肝癌细胞（H4EII-Luc）测试了PBDEs衍生物的芳香受体(AhR)活性：34种HO-PBDEs和MeO-PBDEs有19种衍生物表现出了芳烃受体活性，HO-PBDEs比对应的MeO-PBDEs活性强，毒性当量计算发现低于欧盟的最低耐受限值和美国的口服参考量。此外，利用活细胞芯片技术的组学转录方法，发现代谢通路是6-HO-BDE-47最可能干扰的通路，BDE-47的暴露影响了代谢和与细胞衰老的基因，6-MeO-BDE-47造成大肠杆菌体内C-terminus交联干扰。