氮氧自由基参与的需氧氧化构建碳碳与碳杂键及在杂环化合物合成中的应用

氮氧自由基作为绿色、环境友好的有机催化剂在烃类、醇类等化合物的需氧氧化中有了详细的研究，然而其在碳碳与碳杂键的形成以及杂环化合物的氧化脱氢与氧化合成中的应用却很少报道。我们拟将其作为氧化剂或者作为催化剂并以氧气作为终端氧化剂，来实现有机化合物的碳碳键以及碳杂键的构建，并且进一步将其应用于杂环化合物如四氢呋喃、苯并呋喃、吲哚、吡咯等的需氧氧化合成中。该研究不仅拓宽了氮氧自由基的应用范围，而且为有机化合物化学键的构建及杂环化合物的催化氧化合成提供了新的思路与方法，并使其成为具有合成应用价值的反应。此外，我们拟对氮氧自由基的结构进行修饰与改造，使其具有更高的催化能力，并选取适当的助催化剂，使催化体系更加温和高效，对底物的适用范围也更加广泛。在以上工作的基础上，还将对该有机催化体系进行固载化研究，以期提高催化剂的使用效率和再生效率。

氮氧自由基作为绿色、环境友好的有机催化剂在烃类、醇类等化合物的需氧氧化中有了详细的研究，然而其在碳碳与碳杂键的形成以及杂环化合物的氧化脱氢与氧化合成中的应用却很少报道。我们将其作为氧化剂或者作为需氧氧化的催化剂，通过C-H/O-H/N-H键的直接氧化活化和C-O/C-N键的构建，实现了具有重要生物活性的杂环化合物苯并噁（噻、咪）唑、喹唑啉、苯并噁嗪、嘧啶酮、喹唑啉酮以及苯并呋喃酮等的绿色高效氧化合成。该研究不仅拓宽了氮氧自由基的应用范围，而且为有机化合物化学键的构建及杂环化合物的催化氧化合成提供了新的思路与方法，并使其成为具有合成应用价值的反应。此外，我们对反应的机理也通过一些物理有机的手段，如反应中间体分离、同位素动力学研究等方法进行了研究。在以上工作的基础上，我们还对某些氮氧自由基进行了固载化研究，提高了催化剂的使用效率和再生效率。