涉碳化学键的催化转化及活化新机制

Carbon-based energy substances, majorly including biomass and hydrocarbon of the feedbacks from oil, were composed of the structural units with C-H, C-O and C-C bonds. Therefore, the key scientific challenges of catalytic transformations of carbon-based energy substances, are to selectively and efficiently activate and transform such chemical bonds. With the experience in the field of inert chemical bond activation in the past ten years, in this proposal we are planning to focus on the transition-metal catalyzed C-H （particularly C-H bonds in short-chain alkanes）activation with newly designing and developing homogeneous transition-metal catalysts. During the study, much attention will be paid to the intrinsic interaction between transition-metal catalyst and carbon-based energy substances to unveil the feature of the activation of C-H Bbonds. After systematical studies in catalysis, the principle and regulation of activation and transformation of energy substances will be supposedly founded. With the facilitation of this project, not would the foundamental theory and experimental processes be developed to support the homo-/heterogeneous catalysis, but also efficient and selectively methodologies to convert the carbon-beased energy substances were highly expected.

碳基能源物质，主要指只生物质和石油化学工业产品的碳氢化合物，由C-H,C-C,和C-O键等涉碳化学键为主要结构单元组成。因此，碳基能源物质的催化转化的本质就是在催化剂的作用下，如何实现组成这些碳基能源物质的基本的涉碳化学键的活化和高效转化。结合申请人十多年来在惰性键活化领域的研究积累，本项目拟利用均相催化的手段，通过设计和发展过渡金属催化剂，集中探索过渡金属催化剂与涉碳化学键（主要集中探索C-H,特别是低链烷烃中的C-H键）的相互作用方式和活化机制，研究过渡金属催化剂和碳基能源物质之间的相互作用，探索催化剂对涉碳化学键的催化转化新机制，探寻碳基能源物质的活化和转化规律。项目开展一方面为实现碳基能源物质的均相或非均相催化转化提供实验和理论基础，同时促进碳基能源物质的高效高选择性转化新方法的设计和发展。

碳基能源物质来源广泛，储量丰富。主要是指生物质和石油化学工业产品中的碳氢化合物，由碳氢、碳氧、碳碳键等等涉碳化学键为主要结构单元。碳基能源物质的催化转化的本质就是在催化剂的作用下，实现组成这些碳基能源物质的基本的涉碳化学键的活化和高效转化。. 在自然科学基金委的自助以及项目依托单位相关部门的大力支持下，本项目得以顺利进行，利用均相催化的手段，通过设计和发展过渡金属催化剂，集中探索过渡金属催化剂与涉碳化学键（主要集中探索碳氢键,特别是低链烷烃中的碳氢键）的相互作用方式和活化机制，研究过渡金属催化剂和碳基能源物质之间的相互作用，探索催化剂对涉碳化学键的催化转化新机制，探寻碳基能源物质的活化和转化规律。项目开展一方面为实现碳基能源物质的均相或非均相催化转化提供实验和理论基础，同时促进碳基能源物质的高效高选择性转化新方法的设计和发展。. 本项目的研究成果，在国际著名专业期刊上面发表了4篇高水平论文（2篇JACS，一篇Nature Commun，一篇Accounts of Chemical Research），同时又申请了四项中国发明专利，一项授权，一项公开。. 通过项目的实施，可以实现廉价的基础化学品到高附加值化学品的高效高选择性转化，这对于资源的高效利用以及可持续发展具有重大意义。