多氯联苯在水介质中的多相催化加氢降解方法及高效脱氯机制研究

采用Pd作为催化剂，水作为主要反应介质，发展一种温和条件下多氯联苯（PCBs）的催化加氢降解方法。研究Pd催化剂的负载量、载体以及制备方法等对催化剂活性的影响，筛选出高活性PCBs加氢降解反应催化剂；系统研究催化剂、溶剂、助剂等与加氢降解反应活性之间的关系，探索催化剂、溶剂、助剂等反应条件影响PCBs催化加氢降解反应过程的规律，深入认识PCBs在水介质中实现高效催化加氢降解的机制。发展PCBs在水作为主要反应介质中的多相催化加氢降解的方法，为温和条件下PCBs的催化加氢降解提供新的方法和思路，并应用于废变压器油的处理，具有重要的科学意义和应用前景。

本课题针对库存废变压器油，以氢气为氢源，开展温和条件下液相体系中高浓度的PCBs的Pd催化加氢降解研究，通过调控反应介质组成，探索影响PCBs催化加氢降解反应过程的因素和规律，认识和揭示了水溶液中PCBs实现高效催化加氢降解的机制，为温和条件下PCBs的催化加氢降解提供新的方法和思路，在此基础上发展适合于水介质中库存废变压器油等POPs的高效加氢处理技术。发表英文文章7篇，其中SCI5篇，EI2篇；申请国家发明专利5项。主要研究成果如下：.（1）制备并筛选了高活性Pd/C催化剂，研究了温和条件下氯代苯酚、氯苯等反应模型在液相体系中的催化加氢降解过程，通过调控反应介质组成，建立了醇-水介质中PCBs高效催化加氢降解体系，揭示了水溶液中PCBs实现高效催化加氢降解的机制，即水的存在能够清洁催化剂的表面和载体的孔道，从而保证了催化降解过程中催化材料始终保持干净的反应中心和表面，使催化降解反应顺利进行。将该调控技术应用于醇-水介质中高浓度废变压器油（1L5%）的降解处理，反应3 h后超过99%的PCBs都完全脱氯，相关成果已发表在“Applied Catalysis B: Environmental”。.（2）针对贵金属催化剂价格昂贵的缺陷，筛选了价廉的Raney Ni催化剂，并将其用于有机卤代污染物的加氢脱卤反应，证实Et3N在Raney Ni催化有机卤代污染物降解中不仅起到质子吸收剂的作用，还有助剂的作用，相关成果已发表在“Catalysis Communications”。.（3）针对催化加氢脱氯不能将POPs降解彻底的缺陷，研究了温和条件下POPs完全降解成无毒无害物质的联合降解技术，即催化加氢脱氯-湿法催化氧化和催化加氢脱氯-微生物降解相结合的联合降解方法，实现POPs彻底降解，相关成果分别发表在“Journal of Colloid and Interface Science”、“Applied Clay Science”、“Water Science & Technology”和“Procedia Environmental Sciences”；针对环境中实际污染土壤样品的处理，开发了溶剂热洗脱与催化加氢脱氯相结合的联合处理技术，将DDT污染土壤样品的毒性大大降低，相关研究成果已发表在“Procedia Environmental Sciences”。