低温等离子体与水溶液相互作用的传质与化学过程研究

The interaction between low-temperature plasma and aqueous solution is a major and unmet scientific challenge. The main difficulty lies in the complex and dynamic coupling of physical and chemical processes. In this application, we propose to decouple some physicochemical processes with a simple plasma-liquid interaction model and focus two common processes in liquid-containing plasmas, i.e. mass transfer and spatial evolution of chemistry, so as to facilitate a quantitative description of the plasma-liquid interaction. Based on the modeling of the gas phase plasma region, the gas-liquid interface region and the solution region, an integral model is put forward for the self-consistent simulation of all three regions. With selective experimental validation using optical emission spectroscopy, UV absorption spectroscopy and enzyme-labeled assay, the model is used to obtain the spatio-temporal evolutions and the dominant conversion paths of reactive species in both gas and aqueous phases. As a result, the underlying mechanism of mass transfer and chemical processes is clarified. Furthermore, generation and loss mechanisms of main reactive oxygen species, e.g. O3 and H2O2, and reactive nitrogen species, e.g. NO, are studied to control and maximize their penetration depth, lifetime and energy efficiency. Once developed, this self-consistent model of plasma-liquid interaction could be extended in future to include less common physicochemical processes, leading progressively to a generally applicable and quantitative description of the interaction of low-temperature plasmas with aqueous solutions.

低温等离子体与水溶液的相互作用机理，是当前等离子体科学面临的一个挑战。物理和化学过程在气液两相中强烈耦合，是其中的主要难点。为此，本申请通过对放电形式的选择，淡化理化过程的耦合关系，突出传质与化学过程这两个共性问题，开展定量研究。在对气相区、相间膜区和液相区分别建模的基础上，提出气液两相耦合的动态仿真模型，开展一体化的自洽仿真分析。模型的有效性通过光谱法、酶标法等实验检测方法验证。然后，应用该模型获取活性粒子在气液两相中的时空演变过程，找出转化的关键路径，阐释活性粒子传质与化学过程的内在机理。进一步，针对典型的含氧活性粒子（O3和H2O2）和含氮活性粒子（NO），综合考察影响传质与转化的关键因素，提出针对渗透深度、存活时间和能量效率的调控策略。在本项目的研究基础上，仿真方法可考察更多理化过程的耦合，逐步实现更复杂的低温等离子体与水溶液相互作用的定量研究。

低温等离子体与水溶液的相互作用机理，是当前等离子体科学面临的一个挑战。物理和化学过程在气液两相中强烈耦合，是其中的主要难点。为此，本项目通过对放电形式的选择，淡化了理化过程的耦合关系，突出了传质与化学过程这两个共性问题，开展了定量研究。在对气相区、相间膜区和液相区分别建模的基础上，提出了气液两相耦合的动态仿真模型，开展了一体化的自洽仿真分析。模型的有效性通过了光谱法、酶标法等实验检测方法验证，受到国际同行的高度评价。然后，应用该模型获取活性粒子在气液两相中的时空演变过程，找到了化学转化的关键路径，阐释了活性粒子传质与化学过程的内在机理。进一步，针对典型的含氧活性粒子（O3和H2O2）和含氮活性粒子（NO），综合考察了影响传质与转化的关键因素，提出了针对渗透深度、存活时间和能量效率的调控策略。在本项目建立的仿真模型还可考察更多理化过程的耦合，逐步实现更复杂的低温等离子体与水溶液相互作用的定量研究。项目发表期刊论文15篇，已有11篇被SCI收录（2篇即将收录），被SCI他引70余次，单篇最高影响因子为5.6；在国际等离子体物理大会等会议作特邀报告4次，在国内学术会议做特邀报告2次；申请发明专利4项。本项目完成了计划书的要求，对等离子体与水溶液相互过程的研究作出了有特色的贡献。