硅基合金负极材料的设计、制备及嵌脱机理研究

利用基于平面波展开的第一原理赝势方法，研究Si以及Si基合金材料在锂离子嵌入过程中的结构相变以及体积变化等性质，结合合金材料的电导率以及膨胀系数等物性参数，对材料的嵌脱机理以及循环稳定性能做出合理的解释和预测；利用计算结果选取较优合金组分，采用机械球磨等方法结合SPS技术得到Si基合金材料，研究SPS制备参数对材料的结构与电极性能的影响，分析合金材料的嵌脱锂机理；研究锂离子嵌入过程形成的SEI膜的组成、结构及反应历程，分析其与碳负极表面SEI膜的异同，探索SEI膜致密性、稳定性的影响因素，确定锂离子在穿过SEI膜并进行固相扩散过程的控制步骤，揭示材料循环性能下降的深层次原因，探索材料体积膨胀/收缩的粉化机理以及抑制方法。本研究对于发展量子化学计算方法，揭示硅负极材料的嵌脱机理和失效机制，丰富电极过程动力学理论，以及获得高性能锂离子电池硅基负极材料有重要意义。