理想Dirac半金属Cu2HgSnX4 (X=Se, Te)的单晶生长、费米能调控及三维Dirac费米子的本征物性研究

Recently, topological quantum materials have attracted tremendous attention in diverse scientific communities, due to their unique electronic band structures and resultantly exotic physical properties. But the transport properties of topological quantum materials are covered by high density of conventional Schrodinger carriers. In this project, we will study the ideal Dirac semimetals Cu2HgSnX4 (X=Se, Te) crystals in which there are only Dirac-type electrons in their conduction bands. We will prepare a series of high quality single crystals using chemical vapor transport (CVT) method and the vertical Bridgman (VBM) method, and investigate their novel transport properties. The problems will be explored in this project are summarized as follow: (1) Crystal growth and design of Cu2HgSnX4 crystals; precisely adjusting the Fermi energy level by doping and thermal annealing. (2) Characterize the electrical transport, magneto-electronic transport, magnetic and thermoelectric properties of as-grown Cu2HgSnX4 crystals. And summarize the relationship among the Fermi energy level, the length of Fermi arc, the carrier mobility, magnetic-/nonmagnetic impurities and the negative magnetoresistance, the anomalous Hall effect, the mystical magnetic and thermoelectric properties in these crystals. (3) Combining first-principles calculations and transport theories to explain above experimental transport data, summarizing the intrinsic physical mechanisms of transport behaviors in topological quantum materials, and making the solid step to explore new devices based on topological quantum materials in the future.

近年来，拓扑量子材料由于其特殊的电子结构及展现出的系列新颖物理效应而受到广泛关注。但拓扑量子材料的输运特征往往被高密度的常规薛定谔载流子所掩盖。本项目拟选择导带上仅有Dirac型载流子的理想Dirac半金属Cu2HgSnX4 (X=Se, Te)为研究对象，采用化学气相输运法和垂直布里奇曼法制备高质量的单晶，并研究它们的新颖输运特性。主要内容包括：1）设计和生长系列高质量的Cu2HgSnX4晶体，通过掺杂及退火的方式调整费米能的位置。2）系统地对Cu2HgSnX4系列晶体的电输运、磁电输运、磁性及热电性质进行表征。特别研究这些材料中的负磁阻效应、反常霍尔效应、奇异的磁性和热电性质与费米能的位置、费米弧的长度、载流子迁移率及磁性/非磁性掺杂之间的关系。3）结合量子力学第一性原理计算和输运理论解释上述输运实验数据，总结出拓扑量子材料新颖输运特性的内在物理机制，为未来器件探索提供坚实的基础。

本项目的主要研究目标是生长高质量且费米能精确调控的理想狄拉克半金属Cu2HgSnSe4晶体，系统地研究其新颖输运特性，探索拓扑量子材料的新效应，为未来应用探索提供坚实的基础。目前我们已经基本完成了项目的研究目标，共发表了22篇SCI论文，申请了5项发明专利。取得的代表性工作包括：1、理想狄拉克半金属Cu2HgSnSe4的输运研究。理论预言Cu2HgSnSe4的导带中仅有满足线性色散关系的狄拉克电子，且在450 meV的范围内保持线性色散。通过精确调控组分，我们分别生长了电子型和空穴型晶体，利用角分辨光电能谱和扫描隧穿谱证实上述能带特征，并在电子型Cu2HgSnSe4晶体中观测到狄拉克电子的特征输运行为。首次实验证实了一种理想狄拉克半金属Cu2HgSnSe4材料。该工作发表在Phys. Rev. B 100, 195147 (2019)。2、外尔半金属β-WP2的非线性高次谐波产生。我们首次在实验上发现外尔半金属β-WP2晶体在较低激光强度的激发下，能够同时有效地输出奇数阶和偶数阶的非线性高次谐波（高达10阶），实现了真空紫外光的输出（190 nm）。高效的高次谐波产生归因于外尔半金属的超高迁移率和显著的贝利曲率。拓扑外尔半金属能够有效地产生高次谐波，有望实现全固态的深紫外光输出，用于深紫外光的光源。该工作发表在Nat. Commun. 12, 6437 (2021)。3、本征磁性拓扑绝缘体Mn2Bi2Te5和拓扑磁体K0.5RhO2的霍尔效应研究。我们利用自助熔的方法成功生长了Mn2Bi2Te5晶体，输运测试显示：Mn2Bi2Te5晶体中存在非常规反常霍尔效应，包括反常霍尔效应和拓扑霍尔效应两部分，其中反常霍尔效应来源于材料的贝利曲率，而拓扑霍尔效应则归因于非共线自旋结构。此外，我们还在具有all-in/all-out非共面磁结构的拓扑磁体K0.5RhO2晶体中，实验观测到由拓扑磁结构引起的实空间贝利曲率所导致的显著拓扑霍尔效应，拓扑霍尔电导率可达到ν=1量子电导率的3.5%，且可通过载流子浓度调控。这些研究有助于加深我们对磁性拓扑材料的物理认识，同时也能为下一代新型自旋拓扑存储器件打下基础。相关工作发表在Phys. Rev. B 104, 054421 (2021)、Adv. Funct. Mater. 2211214 (2022)。