基于铜配合物/石墨烯-聚苯胺修饰电极的无标记DNA电化学传感器的基础研究

A label-free electrochemical DNA sensor basing coppercomplex/graphene-polyaniline modified elctrode is designed. Firstly, graphene-polyaniline is deposited on the glass carbon electrode surface.The relationship between the prepare method of the modified eletrodes and their electrochemical properties will be studied. Then [Cu(phen)2]Cl2 ((phen = 1,10-phenanthroline) will react with the immobilized graphene-polyaniline. The immobilized [Cu(phen)2]Cl2 acts as an anchor for probe DNA immobilization and also as redox indicator.The designed label-free DNA sensor is expected to have good selectivity, sensitivity and broad detected range.For elucidating the electron transfer and reaction mechanism, quantum theory and molecular dynamic theory will be applied to simulate the action among graphene, polyaniline, copper complex and DNA

基于石墨烯和聚苯胺的电子传导和比表面积的优越性，构建石墨烯-聚苯胺修饰电极，探讨修饰电极制备方法与其电化学性能之间的关系；同时基于铜的配位作用和邻菲啰啉环对DNA的插入作用以及其固有的电化学活性，将邻菲啰啉铜配合物作为修饰电极和DNA之间的连接分子来固定探针DNA，并因其具有电化学活性而作为电化学信号指示剂，以期构建一种具有高灵敏度、低检测限和宽线性范围的邻菲啰啉铜配合物/石墨烯-聚苯胺修饰电极，为无标记DNA电化学传感器的应用提供实验基础。同时，采用分子动力学和量子力学等计算方法对石墨烯/聚苯胺/邻菲啰啉铜配合物/DNA分子间的相互作用和修饰电极的电化学行为进行模拟，提出可能的电子传递和反应机理，为DNA电化学传感器的构建提供理论依据。

本项目基于金属配合物和石墨烯优良的电化学活性以及巨大的比表面积，构建了几种高灵敏度、低检测限和宽线性范围的DNA电化学传感器，在检测DNA、细菌和重金属离子方面得到很好的应用。此外，还构建了多种性能优良的小分子电化学传感器，并成功用于实际样品检测。.在此基础上，进一步采用了新兴材料——金属有机框架材料(MOF)作为电化学信号指示剂，获得了性能更优的电化学传感器。同时，将电化学性能优良的电极修饰材料扩展到其它电化学领域，将修饰材料用于氢还原反应，获得了一种过电位低、Tafel斜率小的电催化剂。