有效迁移纳米催化剂至膜孔表面制备高分子催化分离膜的研究

In this project, we propose a novel strategy to fabricate polymeric catalytic membranes with effective migration of nanocatalysts to the membrane pore surface. Via the vapor-induced phase separation, due to the introduction of water vapor, phase separation occurs in the membrane-forming solution containing nanocatalysts to form polymeric phase and aqueous phase. Based on the Brownian motion of nanocatalysts and energy-trapped theory at the interfaces, once the nanocatalysts migrate to the interface between polymeric phase and aqueous phase, they would be trapped. Finally, the polymeric catalytic membranes with nanocatalysts loading on their pore surfaces are prepared. This work focuses on the effect factor and regularity of the migration of nanocatalysts to the pore surface, the growth of the aqueous phase and formation of the pore structure affected by the addition of nanocatalysts, the catalytic performance and permeability of the proposed polymeric catalytic membranes. The influences of pore structure and the distribution rule of nanocatalysts on pore surface will be studied. The physical/chemical microstructure as well as catalytic and separation performances of the polymeric catalytic membranes will be investigated systematically. The research results will provide new strategy and essential theoretical basis for controllable fabrication of polymeric catalytic membranes.

本项目提出了一种有效迁移纳米催化剂至膜孔表面制备高分子催化分离膜的新方法。通过蒸汽诱导相分离形成聚合物富相和贫相，由于颗粒布朗运动和两相界面处的能阱，纳米催化剂颗粒会迁移并固定在两相界面上，最终形成膜孔表面均布纳米催化剂颗粒的高分子催化分离膜。拟重点研究纳米催化颗粒有效迁移至膜孔表面的影响因素与规律、纳米催化剂的加入对贫相生长的影响及膜孔形成的规律、以及制备所得的高分子催化分离膜的催化性能以及跨膜传质行为，探明膜孔结构的形成和纳米催化颗粒在膜孔表面分布的可控规律、以及高分子催化分离膜的精细微观物理/化学结构与其分离催化性能的可控性规律。研究结果将为高分子催化分离膜的可控制备提供新途径和必要的理论基础。

通过将纳米颗粒添加到传统复合膜基质中,可以制备结合了纳米颗粒材料和及有机聚合物各自功能优点的新型多功能分离膜，在废水处理中得到广泛应用。例如，兼具了催化和分离双重功能的高分子催化分离膜在解决复杂严峻的水安全问题过程中取得了重要的突破，备受关注和重视。如何将纳米颗粒有效迁移至膜表面而获得高效的纳米颗粒复合高分子分离膜，制膜方法成了关键技术。本项目提出了一种有效迁移纳米颗粒至膜孔表面制备纳米颗粒复合高分子分离膜的新方法。通过蒸汽或溶剂诱导相分离形成聚合物富相和贫相，由于纳米颗粒布朗运动和两相界面处的能阱，纳米颗粒会迁移并固定在两相界面上，最终形成膜孔表面均布纳米颗粒的高分子分离膜。该项目研究了无机和有机纳米颗粒有效迁移至膜孔表面的影响因素与纳米颗粒的加入对贫相生长的影响及膜孔形成的规律，实现了膜孔结构形成和纳米催化颗粒在膜孔表面分布的精确可控，构建了温敏型催化膜、芬顿反应基复合催化膜以及铅离子响应型智能复合膜。研究了具有三维互穿的胞状孔结构的温敏催化膜的温度响应调控反应物在膜内催化反应的特性，实现了高温低浓度下和低温高浓度下反应物的高效转化。研究了芬顿反应基高分子催化分离膜的催化性能以及跨膜传质行为，建立了高分子催化分离膜的精细微观物理/化学结构与其分离催化性能的可控性规律，实现了对其催化分离性能的可控调节。该催化膜对染料的催化降解移除率可达98.8%。研究了环境中Pb2+浓度对铅离子响应型智能复合膜的响应特性，拓展了铅离子响应智能开关膜的制备方法与应用。本项目提出的制膜方法不需要对铸膜高分子预处理也不需要后续操作、一步得到纳米颗粒复合高分子分离膜，对可以利用相分离方法制膜的成膜高分子材料和纳米颗粒的搭配制备高分子分离膜都具有普适性，可以利用或改装现有的相分离成膜设备或者装置实现大规模大面积的高分子催化分离膜的制备。本项目的研究将为纳米颗粒复合分离膜的可控制备提供新途径和新思路。