具有边缘态无金属层状纳米结构器件自旋热电性能增强机制的研究

Spin caloritronics provides a new thermoelectric conversion mechanism and a new way to generate the spin current by heat. However, to achieve simultaneously high-spin and low-charge thermoelectric performance has been one of the key difficulty. In recent years, the appearances of some new-type metal-free two-dimensional (2D) materials provide the possibility to overcome it. Thus this project will employ the density functional theory combined with the Green's function method at the atomic level to study the following contents : (1) Clarify the coupling mechanism between electrode's spin edge states and molecular orbital states in all-carbon metal-free layered material nanostructure devices, and achieve the influences to spin thermoelectric performance from quantum effects. (2) Reveal the formation mechanism of the spin edge states in the new-type one-dimensional (1D) layered CN materials, and achieve the spin thermoelectric performance of heterojunctions formed by it and graphene under the influence of diversified edge states. (3) Meanwhile proceed the quantum control for the edge states by using transverse electric fields, external magnetic fields and boundary modifications, and achieve the new avenues to improve the spin thermoelectric performance. Ultimately, clarify the relations between the parameters of the material's devices and their thermoelectric performance, reveal the enhancement mechanism of the spin thermoelectric performance in metal-free layered nanostructure devices, build the theoretical models of the multi-functional spin thermoelectric devices, and provide the theoretical basis for manufacturing the new-type spin thermoelectric devices.

热自旋电子学提供了热电转换新机制和获取自旋流的新途径。然而同时实现高自旋和低电荷热电性能成为该领域的关键难点之一。近年来,一些新型无金属层状材料纳米结构的出现为解决这一难点成为可能。为此，本项目拟采用密度泛函理论并结合格林函数方法从原子层面上开展以下工作：（1）阐明层状全碳无金属层状材料纳米结构器件中电极部分自旋边缘态与中间分子轨道态之间的耦合机制，获得其中量子效应对其自旋热电性能影响。（2）揭示新型层状一维碳氮材料器件边缘态的形成机制，获得它与石墨烯构成的异质结中多元化边缘态影响下的自旋热电性能。（3）同时，通过横向电场、外加磁场或边界修饰对其边缘态进行量子调控，获得提高其自旋热电性能的新途径。最终，阐明材料器件参数与热电性能之间的关系，揭示一维无金属层状材料器件中自旋热电性能的增强机制，并从理论上建立多功能自旋热电器件的模型，为制备新型自旋热电器件提供理论依据。

目前热自旋电子学的主要任务是如何提高和调控自旋塞贝克效应，并最终可以设计多功能自旋热电器件。本课题我们主要采用密度泛函理论并结合非平衡态格林函数方法从原子尺度针对由层状纳米结构所构筑的双端器件中的自旋热电输运性质展开了深入研究，并针对目前研究热点也开展了低维结构中的电学、光学和光电性质方面的研究。在项目执行期间共发表 17 篇被 SCI 收录的论文，其中重点研究了石墨烯、硅烯以及C2N层状结构器件的自旋热电增强机制和自旋相关的热电输运特性。研究结果发现通过边界修饰、表面吸附或边界掺杂等方法可以获得高的整流比、负的微分电阻、纯自旋流以及高达60的热电品质因子，并最终在同一器件中实现了多种功能的并存。利用Fano共振效应，我们在含石墨烯电极的分子器件中获得了负的微分热电阻效应，进一步研究发现温差引起的电流的大小和符号可通过温度和栅极电压实现精准调控，其背后的物理机制是电子与空穴对电流的贡献的比重不同。另外，基于第一原理输运计算和对称性分析，我们发现在具有自旋极化反对称的中心对称材料中，可利用光学伽伐尼效应产生纯自旋电流。作为一个例子，该方案成功地应用于具有固有的两个边之间的反铁磁耦合特性和自旋简并能带的锯齿型石墨烯纳米带构建的光电器件中，这表明自旋分裂并不是纯自旋电流的先决条件。总之，本项目揭示了一维层状材料器件中自旋热电性能的增强机制，并从理论上建立多功能自旋热电器件的模型，为制备新型自旋热电器件提供理论依据。