PBA衍生物-生物炭/过氧化氢类芬顿体系去除水体中抗生素污染的行为与机理研究

The antibiotics pollution in the water body of DongTing lake near the concentrated animal feeding operations area is becoming more and more serious, which poses a big threat to the ecological environment and human health. Fenton-like process catalyzed by PBA derivatives is an environmentally friendly method that can remove the antibiotics from water, however, its remediation efficiency is limited by the stability, dispersion and adsorption capacity of the catalysts.Therefore, in this project, a series of PBA derivative-biochar composites with high specific surface area, strong adsorption capacity for organic pollutants and low cost will be prepared and used to catalyze hydrogen peroxide, forming a Fenton-like system for the removal of antibiotics from polluted water. The batch experiments under static condition and the cycle experiment (the separation and re-addition of magnetic catalyst) under dynamic condition will be carried out to investigate the removal efficiency of antibiotics and key impact factors that may affect performance of the process. Besides, the generation of intermediates as well as their toxic effects to microbes and plants will be studied to comprehensively evaluate the feasibility of this method for the remediation of antibiotics polluted water. This study is expected to provide theoretical basis and technical support for the development of a green, cheap and efficient method for the remediation of antibiotics polluted water.

洞庭湖集约化养殖区附近水体的抗生素污染严重，对生态环境和人类健康威胁极大。PBA衍生物/过氧化氢类芬顿氧化技术是解决水体中抗生素污染的一种环境友好型方法，但其对污染水体的修复效果受催化剂的稳定性、分散性以及对污染物的吸附能力等因素限制。因此，本项目拟制备高比表面积、强有机污染物吸附能力且低成本的PBA衍生物-生物炭复合材料，并与过氧化氢形成类芬顿体系，应用于污染水体中抗生素的去除。拟通过静态条件下的批量实验，以及动态条件下的催化剂磁性分离-再投加的循环反应实验，考察PBA衍生物-生物炭/过氧化氢类芬顿体系去除抗生素的效能和关键影响因子及内在机理，研究抗生素降解过程中的瞬态过程和中间产物衍变规律，结合中间产物对典型微生物、植物的毒性效应分析，综合评价该方法修复抗生素污染水体的可行性。本研究有望为发展一种绿色、廉价、高效的抗生素污染水体修复方法提供理论依据与技术支持。

洞庭湖集约化养殖区附近水体的抗生素污染严重，对生态环境和人类健康威胁极大。基于双金属氧化物的类芬顿氧化法在有机污染水体处理中具有广阔的应用前景。本项目主要通过调控合成方法、原料配比等实现PBA衍生双金属氧化物的优化制备，同时通过与生物炭等碳材料结合提高材料的稳定性、电子转移速率和对污染物的吸附能力，从而有效发挥碳材料炭的基质作用、吸附作用和催化作用。项目中研究了PBA衍生双金属氧化物、双金属氧化物/生物炭和双金属氧化物/氮化碳等类芬顿体系去除水中四环素（TC）、环丙沙星（CIP）等典型抗生素的过程和优化去除条件，评估了PBA衍生双金属氧化物、双金属氧化物/生物炭和双金属氧化物/氮化碳等类芬顿体系中材料的稳定性、重复利用性和抗环境因素干扰能力，探究理化因子和水环境条件对类芬顿体系去除典型抗生素污染物效能的影响及作用机制。项目通过自由基捕获、自由基淬灭、光电化学表征、DFT理论计算等方法明确了PBA衍生双金属氧化物单一材料催化类芬顿体系与双金属氧化物/碳材料复合材料催化类芬顿体系中引发自由基过程的主要活性位点和非自由基过程中电子传递机制，深入探讨了双金属氧化物与碳材料之间的协同催化机制，综合揭示类芬顿反应机理。此外，采用高效液相色谱（HPLC）、液相色谱-质谱联用（LC-MS）、种子发芽实验、微生物培养实验等方法探究了四环素等有机污染物降解路径及其降解产物的毒性变化规律。项目综合揭示PBA衍生双金属氧化物、双金属氧化物/生物炭和双金属氧化物/氮化碳等类芬顿体系对水体中抗生素去除的机理，以及体系在实际水体抗生素污染修复中的应用潜力。本研究为发展绿色、廉价、高效的类芬顿体系对水体中抗生素去除提供重要理论依据与技术支持。