辐照和高压诱导烧绿石材料相变的从头算分子动力学模拟

本项目拟采用从头算及从头算分子动力学方法，系统研究钛酸盐、锆酸盐和锡酸盐烧绿石化合物在辐照和高压两种极端条件下的结构相变行为，解释各类化合物抗辐照响应不同之处的根源，预测各类材料在高压环境下的行为，比较烧绿石化合物在辐照和高压两种不同极端条件下结构相变行为的异同之处并探索其根源，揭示各种因素对抗辐照和高压性能的影响，表征辐照或者高压环境下易非晶化的化合物的无定形态，提供部分烧绿石化合物无定形态的导电特性、力学性能及光学性能等信息，指导进一步的实验研究，为工业上处理这些放射性核废料提供有用的信息和为设计新型材料分子提供理论依据。

在自然科学青年基金的资助下，本项目改进SIESTA程序以模拟离子与固体间的相互作用，并开发了一系列镧系元素的赝势。我们采用基于密度泛函理论的第一性原理方法和从头算分子动力学方法研究了一系列陶瓷氧化物在低能电子辐照和高压环境下的结构稳定性和微观结构变化对电子结构等性能的影响，具体包括高压诱导的结构相变，辐照环境下缺陷的产生，缺陷对烧绿石化合物电子结构的影响以及核废料在烧绿石材料中的溶解行为。此外，我们还研究了钛酸盐、锆酸盐和锡酸盐烧绿石型化合物中各元素不同方向上的位移阈能，缺陷产生的微观机制，缺陷的相互作用和分布，预测了烧绿石材料相变为缺陷萤石结构或者进一步相变为无定形态的微观机理，并揭示了各种化合物抗辐照性能和高压相变不同之处的根源以及影响相变行为的因素。.本项目按计划顺利进行，共发表SCI收录论文9篇，其中影响因子3以上论文4篇，包括journal of materials chemistry(影响因子6.101)论文3篇，physical chemistry chemical physics(影响因子:3.829)论文1篇，培养硕士研究生2名，参加国际会议2次，包括2012年在美国新墨西哥州举办的第11届固体材料辐照效应的计算机模拟国际会议上做关于”烧绿石自掺杂诱导的电子导电率增强效应”的大会口头报告，以及2013年1月在美国弗洛里达州举办的第37届先进陶瓷材料国际会议上做关于“从头算分子动力学模拟陶瓷材料极端条件下行为”的大会邀请报告。