天然放射性单体烃碳同位素示踪海水中多环芳烃的来源和迁移转化过程

Natural abundence radioacarbon analysis is the forefront research area in geoscience and an effective tracers to study the sources and geochemical processes of microgram organic matter in the environment. It can distinguish the sources of fossil fuel combustion and biomass burning, and can be used to trace the the transportation and recycling of organic pollutants. This study intends to establish the pretreatment systems of compound-specific radiocarbon analysis especially for seawater, and apply this technique to trace the biogeochemical processes, to quantitative evaluate the pollution sources of PAHs in seawater. Based on the determination of compound-specific radiocarbon by separation and purification of typical PAHs in the dissolved water and suspended particulate matter, comparing with PAHs molecular markers and compound-specific stable isotopes. We will study the temporal and spatial distribution patterns of PAHs in seawater from the Western Taiwan Strait. The input pathway and phase partition in seawater will be discussed, pollution sources and source appointments of PAHs will be quantified. This research will enrich the content of studying on PAHs biogeochemistry in marine environment and will provide new ideas and methods for the quantitative assessment of organic pollution in marine environment and global change.

天然放射性碳同位素技术是目前国际地球科学研究的前沿领域，也是作为示踪剂研究环境介质中微克级有机物来源和地球化学过程的有效手段，它不仅能区分环境中有机污染物的化石源和生物源,而且可用于污染物的迁移转化和循环研究。本研究拟在国内建立海水中单体烃的天然放射性碳同位素测定的前处理系统，并将该技术应用于台湾海峡西部海域海水中PAHs的迁移转化过程示踪以及定量评估其污染来源。通过对溶解态海水/悬浮颗粒物中典型PAHs 的分离、纯化测定天然放射性碳同位素，以及结合PAHs分子标志物和单体烃稳定碳同位素等，研究台湾海峡西部海域海水中PAHs的时空分布格局，探讨PAHs在海水相态间的分配规律和来源差异，并定量解析PAHs的污染来源和分担率。丰富PAHs在海洋环境的生物地球化学过程研究，为我国海洋环境的有机污染评价和全球变化研究提供生物地球化学方面的新思路和新方法。

本项目针对近十几年来国际地学领域发展起来的极具挑战性的先进物源示踪技术-天然单体烃放射性碳同位素分析（CSRA），在国内实验室优化建立了该技术的前处理方法，并将其应用于海洋不同水团中多环芳烃（PAHs）的迁移转化过程示踪研究。项目首先优化了海水的主、被动采样方法，实现从海水中获取足量单体化合物用于CSRA的分析；建立了海水样品萃取、纯化及制备毛细管气相色谱收集等前处理方法，在保证目标化合物回收率的前提下，实现了从复杂环境基质中分离、纯化及收集单体化合物；搭建了真空石墨线系统，实现了满足CSRA方法要求的对单体化合物的催化氧化、二氧化碳的纯化定量及石墨化。其次，项目在调查分析台湾海峡西部海域水体中多环芳烃的组成分布的基础上，经实验室空白Δ14C测试过关的情况下，利用优化的CSRA采样技术对台湾海峡西部海域不同水团（沿岸流、港口、河口及陆架海水）富集了足够量的单体PAHs样品，经纯化、催化氧化及石墨化后，已成功获得石墨样品碳量（2.1–25.6 µg C），纯度为92–100%，回收率为61–85%。通过送样测定Δ14C，定量研究台湾海峡不同水团中单体PAHs的来源并示踪迁移过程。因此，CSRA技术的建立与应用为我国海洋环境的有机污染物源示踪和全球变化研究提供了新思路和新方法。