利用光催化成核、软模板和碳支撑相结合的策略综合控制合成铂基催化剂的尺寸、形貌和载量

基于金属铂的催化剂在节能减排和可再生能源领域发挥着重要的不可替代的作用, 但是铂的供应有限、价格昂贵限制了铂的应用。如何更有效地利用铂是世界范围内科学研究的一个热点。因为铂基催化剂的功能特性与其尺寸、形貌、载量（如在碳黑上）和组成等参数密切相关，所以本项目拟通过对这些参数的综合调控，提高铂的使用效率。通过优化锡卟啉光催化快速加晶种法制备约1-nm的晶种从而有效地控制铂催化剂的尺寸和尺寸均一性；采用结构新颖的软模板剂调控铂催化剂的形貌；利用高比表面积的导电碳黑大量吸附铂晶种，通过晶种的生长实现铂载量的控制；研究化学方法在铂催化剂上生长金纳米颗粒调控组成。最终，通过对上诉的四个合成策略的结合使用制备综合性能优良（尺寸均一可控、形貌可控、高载量、高活性、高效率和抗老化）的新一代铂基纳米催化剂。同时表征铂基催化剂的结构，测试催化剂的活性和抗老化性能，探索尺寸、形貌、载量和组成与功能特性间的关系。

开发了一种锌卟啉光催化快速成核法，合成了一系列尺寸均一的三维分枝状的铂纳米电催化剂。与对应的非光控样品相比，光控样品尺寸分布明显变窄。并且通过改变光照时间，可以控制分枝状铂颗粒的尺寸大小。与普通商业铂黑相比，所得到的三维分枝状铂颗粒表现出了更为优异的氧还原（ORR）和甲醇氧化（MOR）活性。这主要是由于铂颗粒具有更大的电化学活性比表面积（ECSA）及特殊的分枝状结构。此外，成功设计了一种双功能微观反应环境，制备了一系列不同载量的负载在碳黑上的泡沫状铂纳米电催化剂。并开发出了一种通过水和氯仿相结合有效去除模板剂的纯化方法。与传统商品催化剂的近球形颗粒不同，所合成的泡沫状Pt纳米结构由相互交织的分枝状铂薄片组成，平均尺寸在91.7 nm。与对应载量商品催化剂相比，泡沫状Pt电催化剂表现出了更为优异的电催化活性和耐久性。在氧还原（ORR）活性测试中，其比质量活性（MA）高出普通商品催化剂近30%，比表面积活性为商品催化剂的1.6倍。ORR活性提高的主要原因是由于Pt｛1, 1, 0｝晶面的优势暴露。因为在高氯酸等非吸附性电解液中，不同Pt晶面的ORR活性顺序为：Pt｛1, 1, 0｝>Pt｛1, 1, 1｝>Pt｛0, 0, 1｝。耐久性的提高则主要是由于铂分枝转变成了介稳态纳米孔，这些介稳态孔的形成有助于保持电催化剂的活性。此前还没有类似材料的报道。