基于晶格差异性原理的三价镧锕分离行为研究

Highly efficient nuclear fuel cycle is prerequisite for minimizing the volume nuclear waste as well as developing nuclear energy, however, in nuclear fuel cycle the separation of minor actindie Am and lanthanide is still a big challenge originating from the similar ionic radius and chemical properties. Therefore, it is of great academic significance and application prospects to develop nuclear fuel cycle technology by exploring new lanthanide and actinide separation approach. Our former work synthesized a series of recognized inorganic lattice targeted for discriminating lanthanide or lanthanide/thorium, in which complexly polymerized inorganic lattice significantly separates binary lanthanide elements (or lanthanide/thorium). Based on that, we focus on two key points in this protocol: (1). we plan to introduce the strong oxidation condition to convert Am3+ to AmO22+, and systematically investigate the crystalline behavior of AmO22+(2). we will disclose the coordination chemistry of trivalent lanthanide and AmO22+ in complexly inorganic lattice by utilization of versatile synthesis strategies, further tapping the knowledge between lanthanide and actinide as well as enriching the potential inorganic lattice systems for lanthanide and actinide separation.

实现高效的核燃料循环是实现放射性废物最小化、保障核能安全发展的重要内容，其中次锕系元素镅（Am）与三价镧系极其相似的离子半径和化学性质使得二者的分离仍然是核燃料循环中一项重要的挑战。因此，开发新的镧锕分离方法对于先进核燃料循环发展具有重要的学术意义和应用前景。本项目前期工作利用无机识别离子发展了一系列针对三价镧系和三、四价镧锕的结晶分离方法，在此前期基础上，本项目拟开展两方面内容：一方面通过引入氧化氛围，将热力学稳定的Am3+转化为高价态Am(Am(VI),化学形态AmO22+)，首次尝试合成AmO22+晶体，并系统研究高价态Am在无机聚合晶格的结晶行为；另外一方面利用多样化的合成方法系统挑选晶格体系，探索利用AmO22+与三价镧系较大的晶格差异实现镧锕系结晶分离，并逐步改进无机晶格体系对于镧系锕系的鉴别能力，进一步发展镧锕结晶分离理念。

实现高效的核燃料循环是实现放射性废物最小化、保障核能安全发展的重要内容，其中次锕系元素镅（Am）与三价镧系极其相似的离子半径和化学性质使得二者的分离仍然是核燃料循环中一项重要的挑战。因此，开发新的镧锕分离方法对于先进核燃料循环发展具有重要的学术意义和应用前景。本项目开展两方面内容：一方面通过引入氧化氛围，将热力学稳定的Am3+转化为高价态Am（AmO22+），首次尝试合成AmO22+晶体，并系统研究高价态Am在无机聚合晶格的结晶行为；另外一方面利用多样化的合成方法系统挑选晶格体系，探索利用AmO22+与三价镧系较大的晶格差异实现镧锕系结晶分离，并逐步改进无机晶格体系对于镧系锕系的鉴别能力，进一步发展镧锕结晶分离理念。项目按照原定方案顺利开展，本项目建立了稳定制备0.1M酸性条件下高价态AmO22+的方法，制备了AmO22+-无机多酸复合物晶体，进行了结构解析，获得了国内首个Am元素的单晶结构，同时发展了一种完全在水体系中操作的新型超滤分离方法，有望解决高价态镅在分离过程中不易稳定的难题。