磁电材料中新型元激发的理论研究

Due to the magnetoelectric coupling, there are peculiar elementary excitations in magnetoelectric systems: (1) The magnetic order might induce the anomalous shift of the phonon frequency and/or the splitting of the phonon modes. (2) The dynamics magnetoelectric coupling causes the coupling between the spin wave and crystal vibration, thus leads to the electroactive magnon, i.e., electromagnon. However, the microscopic mechanism of the dynamics magnetoelectric coupling in magnetoelectric systems remains unclear. In this project, we will theoretically study the novel elementary excitations in magnetoelectric systems by combining first-principles calculations with the model Hamiltonian approach. In particular, we will develop a new method to compute the parameters for describing the spin-phonon coupling through first-principles calculations. Using the second quantization approach, we can solve the full Hamiltonian to obtain the frequencies and modes of elementary excitations (phonon, magnon, and electromagnon), and compute the infrared optical absorption due to the dipole-allowed transition between the ground state and these low-energy excitations. Based on the newly developed method, we will investigate the mechanism for the spin-phonon coupling in magnetoelectric systems (BiFeO3 and oxide interfaces etc), and will examine the dependence of the phonon frequency and degeneracy on the magnetic order. We will try to understand the microscopic mechanism of the electromagnon in magnetoelectric systems (e.g., TbMnO3), and will develop a general model to describe the dynamics magnetoelectric coupling. We expect that our project will make progress in the realistic application of magnetoelectric materials in emerging fields such as magnonics.

由于磁电耦合的存在，磁电体系中的元激发表现出一些不同寻常的现象：（1）磁序的形成可能导致声子频率的反常移动和模式劈裂；（2）动态磁电耦合会引起自旋振荡和晶格振动的耦合，从而出现了电激活的磁振子，即电磁振子。然而，磁电体系动态磁电耦合的微观物理机制仍不清晰。在本项目中，我们将结合第一性原理计算和模型哈密顿方法来研究磁电体系的新型元激发现象。特别地，我们将发展计算自旋-声子耦合参数的第一性原理方法。通过采用二次量子化的方法求解总哈密顿，我们可以获得声子，磁振子，及电磁振子的频率和模式，进而计算由于这些激发导致的红外吸收光谱。利用这个方法，我们将研究磁电体系（BiFeO3，氧化物界面体系等）的自旋-声子耦合的机制，研究磁序对声子频率和简并度的影响；理解各种磁电体系（TbMnO3等）电磁振子的微观机制，发展描叙动态磁电耦合的统一模型。该项目的开展将进一步推动磁电材料在磁振子学等领域的实际应用。

由于磁电耦合的存在，磁电体系中的元激发表现出一些不同寻常的现象：（1）磁序的形成可能导致声子频率的反常移动和模式劈裂；（2）动态磁电耦合会引起自旋振荡和晶格振动的耦合，从而出现了电激活的磁振子，即电磁振子。然而，磁电体系磁电耦合的微观物理机制仍不清晰。为了理解磁电耦合的微观物理机制，本项目开展了如下理论研究：（1）基于第一性原理方法，构造包含自旋-声子耦合的磁电体系总哈密顿；（2） 研究磁电体系的磁性结构引起的声子频率移动和模式劈裂；（3）研究磁电体系的电磁振子的机制。主要研究成果包括进一步发展了自旋序诱导铁电极化的统一极化模型；预言了具有强磁电耦合的室温多铁材料Zn2FeOsO6；预言了亚铁磁-反铁电共存的新多铁类型；预言了二维磷氧化合物中由孤对电子导致的超铁电性；发现了钙钛矿超薄薄膜中的新奇铁电机制；研究了CrI3和CrGeTe3中的自旋-声子耦合；发现了CuFeO2中动态磁电耦合的机制；自主开发了研究磁电耦合的程序包。.在项目的资助下，项目负责人共发表SCI论文47篇，其中Phys. Rev. Lett. 1篇，Phys. Rev. X 1篇，J. Am. Chem. Soc. 1篇，Nano Lett. 2篇，Angew. Chem. 1篇。在国际会议上作邀请报告6次。该项目的开展不仅加深了人们对于磁电耦合的认识，而且将进一步推动磁电材料在磁振子学等领域的实际应用。