基于硼酸化的纳米材料分子印迹电化学传感器构筑及其对生物分子双识别研究

In the research of life science, the recognition of molecule, which contains life message, is the main problem in getting the chemical, biological information from life process and interpreting life activities.The project is proposed to combine boronic acid-functionalized with surface molecular imprinting technology, to study and apply the double recognition nanomaterials with high selectivicity and to find new principles and technology to serve the field of life science. The nanomaterials are boronic acid functionalized at first and then the double recognition composites are synthesized through surface molecular imprinting technology based on the nanomaterials such as graphene oxide as the platform and dopamine as the target molecule. Through the monomer recognition groups and specific combination between boronic acid groups and hydroxyl compounds, we can detect the biological molecule more efficiently and selectively. We will also do some research on double recognition based on boronic acid functionalization and molecular imprinting technology theoretically to provide a scientific model and a solid theoretical foundation for the study of molecular recognition materials. Meanwhile, we try to explore novel, double recognition materials and its preparation and application, in order to provide an important and efficient method to recognize the molecule with life information such as protein, nucleic acid and polypeptide sensitively and specifically.

生命科学研究中，对生命信息分子的选择性识别成为准确获取生命过程中的化学与生物信息并阐释生命活动机理的核心问题。本项目拟通过将纳米材料表面的有机硼酸类化合物功能化和表面分子印迹技术两者相结合，努力开展具有双识别作用的特异性功能化纳米材料的研究和应用，寻找适合于生命科学领域的分析方法新原理、新技术。我们将以氧化石墨烯等纳米材料为平台，以多巴胺为目标分子，在纳米材料表面首先进行硼酸功能化，然后进行表面分子印迹制备特异性双识别复合材料；通过分子印迹在结构上的单体识别基团以及硼酸基团的功能化识别，实现对生物分子的高效率、高特异性双识别检测；从理论上研究纳米材料表面硼酸化和分子印迹的双识别机理，为系统性分子识别材料的研制提供一个科学的模型和坚实的理论基础；同时探索具有特异性多识别功能的新型材料的研制和应用，为寻找更多适合生命信息分子如蛋白质、核酸、多肽等特异性、敏感性的检出方法提供重要、有效的途径。

复杂体系样品中目标分子的特异性识别测定是生物分析化学的基础，在临床诊断、法医分析、食品检验、环境监测等领域日益凸现其重要作用。本项目中，我们针对特异性分子识别新方法研究这一方向开展研究工作。课题中，我们制备了能够特异性识别多巴胺分子的硼酸功能化聚苯胺-邻氨基苯甲酸纳米纤维分子印迹材料，并基于此材料构建了电化学传感器应用于对多巴胺分子的双识别检测；在前述工作基础上，我们进一步将硼酸功能化技术和表面分子印迹技术相结合，制备了硼酸功能化氧化石墨烯分子印迹聚合物材料并构筑电化学传感器实现对多巴胺分子的双识别检测，进一步为硼酸化纳米材料的应用提供了新的思路；另外我们创新性地将手性三单元共聚物与电化学交流阻抗技术相结合，发展了一种简单，能够高灵敏手性识别单糖对映异构体的电化学传感器，基于该传感器优良的分析化学性能，我们实现了不同单糖对映异构体的手性区分并进一步应用该传感器监测癌细胞对葡萄糖对映异构体的选择性摄取；此外，我们在基于特异性检测的新材料研究和分子识别检测应用方面也开展了大量工作。我们合成了多种特异性强、敏感性好的功能纳米材料，并将这些材料与分子印迹技术、电化学传感技术、微渗析活体取样在线分析技术、荧光分析等技术联用，以多种重要物质如以多巴胺、农药、葡萄糖及金属离子等为目标分子，发展了一系列分子识别检测的新原理和新方法，实现了对目标分子的快速、灵敏、特异性的识别检测。至今，我们已经完成了项目中的各项任务，在Anal. Chem., Chem. Commun., Biosensors and Bioelectronics, Chem. Eur. J.等专业期刊上发表SCI收录论文19篇，取得了较好的研究和应用成果。