表面等离子体共振纳米结构在原子尺度下的强耦合行为研究

Plasmon coupling occurs in two close plasmonic nanostructures with small gaps, leading to the energy shift of the initial plasmon modes. The energy shift is mainly determined by the nanogap size and the filling materials. Smaller nanogap results in stronger plasmon coupling, causing larger energy shift of the plasmon resonance. In this case, the plasmon resonance also becomes more sensitive to the surrounding media, which makes a strong coupling system fundamentally interesting and also promising in detecting single molecules. In this project, we propose to study the strong plasmon coupling behavior of plasmonic structures at the atomic level. The main research plans include 4 aspects. Firstly, we will develop methods to fabricate dimer structures with atomic scale nanogaps or conductive nanochannels. Secondly, we will do correlated characterizations on the fabricated plasmonic structures using scattering, photoluminescence, electron energy-loss spectroscopy, and cathode luminescence. With these correlated characterizations, we can obtain the mechanism of the strong plasmon coupling behavior at the atomic scale. Thirdly, we will test the tunneling and ballistic transport of the strongly coupled plasmonic system to expolre how charge transport affects the optical properties of metal nanostructures. Finally, we will study electron-photon coupling behavior in such a strongly coupled plasmonic system, which will provide us new physics to integrate electronics and nanophotonics.

表面等离子体共振模式的耦合是指两个或者多个独立的表面等离子体纳米结构相互靠近时，纳米结构原本独立的共振模式将发生能量偏移。偏移的程度与纳米结构之间的间隙以及填充物有关。间隙越小，耦合越强烈，能量偏移越大，同时其共振对间隙周围的环境变化响应越灵敏，因此该体系具有丰富的新物理内容和潜在的应用。本项目将致力于研究表面等离子体共振在原子尺度下的强耦合行为。主要内容包括：（1）精确可控地制作具有原子尺度间距或者互连的二聚体（dimer）金属纳米结构；（2）通过光谱和电子谱表征方式在单纳米粒子尺度下对制作的结构进行关联表征，得到纳米结构表面等离子体共振在原子尺度下的新型耦合特征；（3）通过测试强耦合纳米体系的隧穿、弹道输运等电学性能，得到金属纳米结构通过电子输运影响其光学性能的物理规律；(4)探索强耦合表面等离子体系统的光电耦合特性，为制作基于表面等离子体共振的光电集成纳米器件与系统提供物理基础。

当两个或者多个独立的表面等离子体纳米结构相互靠近时，其共振模式近场发生重叠耦合，使得原本的共振能量发生偏移。其偏移的程度与纳米结构之间的间隙以及填充物有关。间隙越小，耦合越强烈，能量偏移越大，同时对间隙周围的环境变化响应越灵敏，因此该体系具有丰富的新物理内容和潜在的应用。 . 本项目旨在探索和发现原子尺度下表面等离子体共振强耦合体系中新的物理现象和物理规律。主要内容包括：（ 1）精确可控地制作具有原子尺度间距或者互连的二聚体（dimer） 金属纳米结构；（ 2）通过光谱和电子谱表征方式在单纳米粒子尺度下对制作的结构进行关联表征，得到纳米结构表面等离子体共振在原子尺度下的新型耦合特征；（ 3）通过测试强耦合纳米体系的隧穿特性， 得到金属纳米结构通过电子输运影响其光学性能的物理规律； (4)探索强耦合表面等离子体系统的光电耦合特性，为制作基于表面等离子体共振的光电集成纳米器件与系统提供物理基础。. 本项目执行以来，已发表相关学术论文20篇（含Nano Lett. 1篇，ACS Nano 5篇，Adv. Opt. Mater. 1篇，合作Nature Communications 1篇），支持8名研究生进行相关工作。取得重要进展包括：（1）通过超声剥离技术，独特的离子束和电子束直写轮廓曝光技术分别可靠地制备跨尺度金属微纳米结构，为研究原子尺度下强耦合行为奠定实验基础；(2) 通过电子束轮廓曝光技术加工间隙为15 nm的表面等离子体金劈裂盘并对其共振模式强耦合行为产生的Fano共振和二次谐波进行系统研究；（3）通过Fowler-Nordheim隧穿在理论和实验上对强耦合体系原子级间隙中存在的新的等离子体共振模式进行系统研究；（4）通过电子能量损失光谱研究连接蝴蝶结中非局域效应的产生，揭示原子级连接处的量子限制和晶界电子散射对吸收衰减增强的影响；(5)研究纳米结构光致发光和散射之间的强关联行为为等离子体共振辐射衰减导致光致发光的理论提供有力的证据。本项目一方面开发了多种制备亚10nm结构间隙的方法，另一方面对表面等离子体共振在原子尺度下的强耦合行为主导的物理现象和规律进行了研究。其顺利实施为小尺度下等离子体人工微结构集成和应用提供新的技术工艺积累和物理基础。