新型纳米铌钽系列可见光环境光催化剂的研究

本项目以发展具有高可见光催化活性的铌钽系列新型纳米结构光催化剂为目的；利用较高反应活性的自制的铌酸和钽酸水合物为前驱体，采用各种软化学的合成方法，控制制备系列具有高比表面积的纳米尺度的新型铌钽可见光光催化剂；并根据半导体的能带结构和元素电负性与电子能级的关系理论，结合量子化学的计算方法，提出其它非金属和金属元素分别对氧和金属的部分掺杂调变其带隙和能带位置的方法，调变铌钽基光催化剂的帶隙结构，使其在可见光激发下能同时满足导带底和价带顶分别具有强的还原和氧化能力，设计制备新型固溶体可见光环境光催化剂。阐明同晶取代元素的微结构及表面状态与光催化活性之间的关系，揭示提高可见光光催化剂的活性和稳定性的本质；建立其可能的光催化降解有机污染物的机理模型。最终，开发出高量子效率的新型纳米可见光环境光催化剂，提出指导设计高效可见光环境光催化剂可能的理论，为深入理解半导体光催化的本质奠定理论和实验基础。

本项目针对铌钽系列金属氧化物半导体光催化剂的宽带隙、低量子效率、难合成等缺点，开展了以自制的铌酸或钽酸、草酸铌铵、Nb2O5、Ta2O5为前躯体，控制制备了系列具有高比表面积、纳米尺度、能带可控的新型铌钽基光催化剂，如Sn2Nb2O6， Sr0.25H1.5Ta2O6·H2O，Bi3NbO7，Zn2Nb2O6，SrBi2Nb2O9，PbBi2Nb2O9，Ca2Nb2O6，TaON，AgNbO3，HNb3O8，HNbxTa1-xWO6 (x=0-1)，HTi2NbO7，它们在环境光催化反应中如有机染料降解、产氢、有机物选择性转化等表现出较高的光催化活性和催化活性稳定性。探讨了这一系列化合物的组成、结构、能带调控及表面状态对其光催化反应的影响。尤其是制备了系列单分子层状铌钽二维超薄纳米片光催化材料，这些类石墨烯的光催化剂具有许多特殊的性能，有利于从分子水平上揭示了光催化的作用本质。这些研究成果将对铌钽基金属氧化物光催化剂的制备、能带调控以及分子水平上认识光催化作用提供重要的学术性指导作用。