基于量子点表面分子印迹技术的双氰胺靶向传感分析及机理研究

Dicyandiamide (DCD) is an organic compound with high nitrogen content. It is also used as a nitrification inhibitor for reducing nitrogen loss, which will lead the DCD residual into the cattle by the food chain, resulting in the pollution of milk source. In 2013, the problem has garnered a lot of attention in New Zealand. Therefore, it is important to establish the DCD detection method with convenience, effectivity, sensitivity and selectivity. Molecular imprinting has received considerable attention recently due to its properties of selective recognition, easy preparation, good reproducibility and stability. Quantum dots as a fluorescent nanomaterial have unique optical properties. In this study, an optosensing system is prepared based on molecularly imprinted polymers and quantum dots, which are used as the recognition elements and response elements, respectively, for rapid and accurate detection of DCD residues from infant formula. It is adopted to detect DCD and the interactions between DCD and molecular imprinting fluorescent sensing materials by the equations of Stern-Volmer, Scarchard and Langmuir adsorption. To exploring the molecular recognition mechanism of molecularly imprinted fluorescent sensing materials at the molecular level, it will provide a strong technology and theoretical support for the pollution control and formation mechanism of DCD.

双氰胺（DCD）是一种含氮量高的有机物，可作为一种硝化抑制剂减少氮肥流失，然而这会导致其通过食物链进入奶牛体内，从而对奶源造成污染。2013年新西兰发生的奶源污染问题引起了社会的广泛关注。因此，建立一种便捷、有效、高灵敏、高选择性的DCD检测方法具有实际的意义。近年来分子印迹技术以其较好的选择识别性、易制性、重现性和稳定性成为研究领域的热点。荧光纳米材料量子点具有独特的光学特性。本项目拟构建基于量子点的分子印迹传感体系，以分子印迹聚合物为识别元件，量子点为响应元件，快速、准确的定量检测婴幼儿配方奶粉中的DCD残留。本项目拟采用Stern-Volmer，Scarchard，Langmuir adsorption等方程对DCD在分子印迹荧光传感材料中的数量和相互作用进行理论计算，在分子层面探索分子印迹荧光传感体系的分子识别机理，为开展DCD污染控制和形成机制研究提供一定的理论基础和技术支持。

双氰胺是一种含氮量高的有机物，可作为一种硝化抑制剂减少氮肥流失，然而这会导致其通过食物链进入奶牛体内，从而对奶源造成污染。双氰胺对人体具有一定的毒性，据报道小鼠口服双氰胺半数致死量高于4000 mg/kg，双氰胺可通过呼吸道和消化道进入人体，可导致高铁血红蛋白血症和皮疹等疾病。因此，建立一种便捷、有效、高灵敏、高选择性的双氰胺检测方法具有实际的意义。本项目以实现食品样本中双氰胺的快速、精确检测为宗旨，构建基于量子点的分子印迹传感体系，通过功能单体与模板分子的合理组装，在荧光纳米材料量子点表面构建新型的分子印迹荧光传感体系，以分子印迹聚合物为识别元件，量子点为响应元件，快速、准确的定量检测食品样品中的双氰胺残留。本项目采用油包水型反相微乳液法，在量子点的表面制备一层分子印迹聚合物，通过Stern-Volmer，Scarchard，Langmuir adsorption方程对双氰胺在分子印迹荧光传感材料中的数量和相互作用进行理论计算，结果表明位于量子点导电带的电荷可以转移至双氰胺分子紫外吸收带的最低未占据分子轨道上，因此分子印迹荧光传感体系的分子识别机理是基于目标分子双氰胺和荧光传感材料量子点之间电荷转移的结果。基于上述研究，构建了实际食品样品中定量检测双氰胺的荧光传感检测体系，优化量效关系提高分析精确性和灵敏度，面对实际复杂食品样品中的干扰现象，包括常见离子、双氰胺的结构及功能类似物的干扰，构建了量子点外部标记分子印迹传感体系，结果显示该体系提高了传感检测体系的检测灵敏度和精确性。分子印迹荧光传感分析技术集分子印迹技术的特异性，荧光检测技术的灵敏性与传感检测技术的快速性于一体，有望成为食品安全检测的新方法，为开展双氰胺污染控制和形成机制研究提供一定的理论基础和技术支持。在本项目经费的支持下，目前以第一或通讯作者发表学术论文14篇，其中SCI论文9篇（8篇为TOP期刊），EI论文1篇，中文核心期刊4篇，申请国家发明专利3项。