单链DNA分子与表面功能化微纳米通道相互作用的X射线吸收谱学研究

微纳米通道表面功能化修饰在调控单链DNA分子线性稳定穿越微纳米通道方面发挥着重要作用，是实现微纳米通道线性DNA测序策略的关键技术之一。本项目拟在申请人已有的工作基础上，采用同步辐射X射线吸收谱学方法，研究表面功能基团修饰前后微纳米通道、功能性基团和内嵌在微纳米通道内DNA分子的特定元素电子结构的变化，结合第一性原理明确单链DNA分子、微纳米通道、表面功能基团间之间的相互作用机制，在实验和理论基础上研究微纳米通道-单链DNA分子间相互作用与单链DNA分子线性穿越微纳米通道间的关系，建立表面功能化基团调控单链DNA分子线性稳定穿越微纳米通道方法，为微纳米通道新一代DNA测序策略研究提供理论和实验依据。

在本项目主要利用谱学探索单链DNA分子构象变化与DNA穿越微纳米通道的动力学行为间的关系。在项目执行过程中，项目组根据本领域的最新研究进展，重点在单链DNA分子穿越微纳米通道的外界影响因子效应、硅基通道的表面功能团与DNA分子间的相互作用、以及基于石墨烯DNA传感器的构建等几个方面开展研究。研究取得的主要成果有：微纳米通道的空间结构、通道表面基团、表面电荷密度都对DNA分子穿越产生的影响，功能基团的电荷性可成为调控单链DNA分子穿越的有效手段；通道表面的功能化处理及环境中的抗衡离子对DNA分子的固定化、DNA分子空间构象造成影响；石墨烯被大π键及导电聚合物修饰可以有效提高DNA分子键合强度，并提升基于石墨烯DNA传感器检测灵敏度、线性检测范围、单碱基突变及传感器重复检测能力。通过本项目的研究，本项目组在单生物大分子穿越微纳米通道、单生物分子生物传感器的设计等领域积累了丰富知识和经验，为进一步开展微纳米通道、石墨烯材料的单生物大分子识别技术应用研究创造了理论基础和实验条件。