重离子辐照导致硼硅酸盐玻璃宏观性能改变以及对应的微观机理研究

With development of nuclear industry，the deposition of nuclear waste is one of critical indexes for the safety of nuclear power plant which attracts comprehensive attention. The borosilicate glass is regarded as candidate material to vitrify highly-level waste in China. The stability of borosilicate glass is challenged by the wicked environment such as: high temperature, high level of irradiation. In this work, the damage by α decay in the borosilicate glass is simulated by the process of heavy ions irradiating borosilicate glass. The borosilicate glass with different component will be irradiated by heavy ions. The properties of borosilicate glass such as: hardness, bond angle, Qn ratio, defect and density of bridge of oxygen will be measured via nanoindentor, SEM, TEM, Raman spectroscopy, infrared spectroscopy, XRD, EPR. One can obtain how the properties of irradiated borosilicate glass evolve with irradiation fluence. The relation between the micro properties: bond angle, ring size and bond angle and the macro properties: hardness will be simulated via molecular dynamics. Furthermore, a model will be introduced to evaluate the effect of the irradiation damage induced by α decay on the properties of borosilicate glass.

随着核工业的发展，对核废料妥善的处理成为核电的安全性评判的一个重要指标受到人们广泛的重视。在我国,硼硅酸盐玻璃被选作高放废物的固化体材料。放射性废物固化体都处在强辐射、高温等苛刻的环境。如此恶劣的条件对玻璃固化体的稳定性提出了挑战。本工作拟使用重离子辐照硼硅酸玻璃模拟放射性废物的α放射性对固化体的损伤过程。通过不同辐照剂量模拟不同成分硼硅酸盐玻璃抗α辐照性能。使用纳米硬度、扫描透射电镜、拉曼、红外、X射线衍射以及电子自旋共振等测试手段测量辐照后的宏观性能：硬度和微观性能：键角、桥氧浓度、Qn族和缺陷变化。得到硼硅酸玻璃的性质随辐照剂量的演化曲线。通过分子动力学模拟得到硼硅酸玻璃微观性能：键长、键角、环尺寸和玻璃的宏观性质:密度、硬度。进而得到辐照条件下玻璃固化体损伤模型。

硼硅酸盐玻璃是用来固化高放射性废物的材料。包容了高放废物的玻璃被称为玻璃固化体。玻璃固化体都处在强辐射场中，这对玻璃固化体的稳定性提出了挑战。本工作使用重离子辐照硼硅酸玻璃模拟放射性废物的α放射性对固化体的损伤过程。研究了不同射程，离子的硬度和模量测量方法。测量硼硅酸盐玻璃宏观性质随辐照剂量的演化过程，并使用红外、拉曼等手段表征了辐照后玻璃微观结构的变化。初步探索了辐照条件下玻璃固化体损伤微观机理。对比不同能量、不同离子种类辐照硼硅酸盐玻璃的硬度和模量演化规律。发现与模量相比，辐照后的硼硅酸盐玻璃的硬度更容易发生变化，其变化的相对值达到了-36%。发现离子的核能量沉积对硼硅酸盐玻璃性质改变起主要作用。通过测量离子辐照后硼硅酸盐玻璃的拉曼和红外谱证实BO3结构增加。利用分子动力学程序模拟了硼硅酸盐玻璃的离子辐照过程和硬度测量过程，指出离子辐照导致了Si—O—B键的断裂是硬度下降的原因。对比了固定硅硼比条件下，不同钠组分的硼硅酸盐玻璃辐照后的性质演变。得出钠含量对辐照后的硼硅酸盐玻璃硬度改变影响不大，初步确定硼元素在离子辐照后的硼硅酸盐玻璃的硬度变化中起重要作用。项研究探索了实验手段模拟α衰变对玻璃固化体的影响的方案，得到了评定辐照条件下玻璃固化体稳定性的方法，给出了玻璃固化体性质变化的标志性参数-硬度，初步给出了辐照导致玻璃固化体性质改变机理，为提升玻璃固化体耐辐照性提供了研究方向。