基于飞秒光场调制实现超快电子脉冲自压缩的研究

Ultrafast electron diffraction technique can provide a powerful tool to directly observe the transient and microscopic dynamics of materials because of its high temporal and spatial resolutions. The high-brightness and narrow-width electron pulse generation is the prerequisite for the application of the ultrafast electron diffraction technique. In this project, a new method is proposed to produce the electron pulse self-compression, and therefore a high-brightness and narrow-width electron pulse can be realized. By applying an ultrafast pulse shaping technique, a continuously tunable and positively chirped electron pulse can be generated in the photocathode of the electron gun, i.e., the high-speed electrons lag behind the low-speed electrons, and the positively chirped electron pulse in the propagation process can self-compress by controlling the chirp rate of the electron pulse, the number of electrons per pulse and the DC electric field. By using the electron pulse self-compression technique, the experimental system of the ultrafast electron diffraction can be greatly simplified, and the effect of the electromagnetic devices on the shape of electron pulses will be reduced. The performance of this project not only can provide a new scheme in the study on the high-brightness ultrafast electron diffraction technique, but also has potential applications on the structural dynamics in thin solid films and the photochemical reaction dynamics in molecules.

超快电子衍射技术同时具有飞秒激光脉冲的高时间分辨特性以及电子衍射技术的高空间分辨特性，为实现物质瞬态微观结构的直观实时探测提供了强有力的工具。高亮度窄脉宽电子脉冲的产生是超快电子衍射技术应用的前提条件，本项目发展一种可以实现超短电子脉冲自压缩的新实验方案，从而获得高亮度窄脉宽的电子脉冲。首先利用超快激光脉冲整形技术在电子枪光阴极产生连续可调具有正啁啾的电子脉冲，即速度慢的电子先产生而速度快的电子后产生，通过控制电子脉冲啁啾率，单脉冲电子个数以及直流加速电场等实验条件，实现电子脉冲在后续传播过程中产生自压缩。这种电子脉冲自压缩技术可以极大地简化超快电子衍射实验装置，从而减少电磁元器件的引入对电子脉冲造成的影响。该项目的实施不仅可以为高亮度超快电子衍射技术研究提供一种新方法，而且在固体薄膜结构动力学以及分子光化学反应动力学研究方面具有重要应用前景。

超快电子衍射技术因其同时具有飞秒激光脉冲的超高时间分辨和电子衍射技术的超高空间分辨，在物质结构动力学的直接观测方面发挥重要作用。利用电子间的库伦斥力实现超短电子束脉宽的调控是获取超高时间分辨电子衍射信号需要克服的关键问题。本项目的主要研究内容、重要结果和关键数据包括：（1）基于压缩感知原理和超短电子束时空偏转技术，提出了单次曝光的压缩超快电子衍射新方案；（2）围绕时间啁啾超短电子脉冲的产生，分别开展了基于碱金属的半导体光电阴极筛选以及超低相位噪声电子-射频同步锁定系统的研制，将超快电子衍射实验装置的时间抖动控制在300 fs以下；（3）针对基于压缩感知电子衍射数据的重建，我们对二维至三维数据的图像重建算法展开了研究，提出的全变分-三维块匹配算法和增广拉格朗日-深度学习融合算法都对二维至三维信息重建的质量进行了提升。相关研究成果对于利用单次曝光的超快电子衍射技术实现物质结构动力学探测具有非常重要的推动作用。本项目按照研究计划执行，进展顺利，项目期间共发表标注受资助的SCI论文16篇，相关工作发表在Phys. Rev. Appl.、J. Phys. Chem. C和Phys. Rev. Lett.等国际期刊，获得3项发明专利授权，顺利完成了既定研究目标。