共掺杂锐钛矿相TiO2光催化材料的微观结构和机理研究

本项目采用平面波超软赝势方法，系统研究N与不同金属离子共掺杂引起锐钛矿相TiO2微观结构（包括晶体结构、电子结构）、能带结构和光学性质变化的微观机制，以及共掺杂元素的原子能级与TiO2能级间相互作用的规律，并建立相应的理论模型，揭示光激发、光生载流子输运、量子转换效率与微观结构及掺杂元素之间的相互关系，分析掺杂影响光催化活性的机理，以期达到拓宽TiO2光谱吸收范围和提高光催化活性的目的；在此基础上优选出2～3 种共掺杂TiO2的组成，研究其制备工艺，并分析样品的性能及在其表面发生的光催化反应的微观机理。.本项目所采用的研究方法可有效克服目前光催化领域研究中普遍存在的盲目性和重复性问题，其预期成果不仅可揭示N与金属离子共掺杂提高TiO2光催化性能的本质，为其改性及机理研究提供理论依据，并对其制备及应用研究提供指导，而且对N与金属离子共掺杂半导体氧化物相关理论及应用研究也具有重要的参考和借鉴。

本项目从理论上系统研究了N分别与过渡族金属离子（V、Fe、Mn、Co）、稀土金属离子（La、Ce、Pr、Yb）、贵金属离子（Ag、Au、Pt）共掺杂锐钛矿相TiO2的微观结构、光催化活性、光谱吸收特性影响的作用机理及变化规律，阐明了光激发、光生载流子输运与晶体结构、能带结构及掺杂元素之间的相互关系，确定出N与不同离子共掺杂可见光响应型TiO2光催化剂的设计原则，依据此原则及理论研究结果筛选出V、Fe、Ce、Pr、Yb、Ag等金属离子分别与N共掺杂，在实验上研究并优化了上述共掺杂样品的合成工艺条件，所制备的样品具有优异或良好的可见光吸收性能，所选择的共掺杂离子及采用的制备工艺技术能有效促进TiO2光生电子和空穴的分离，使所制备样品的光催化效率与德国Degussa公司生产的P25光催化剂相比得到大幅提高。已发表论文23篇，其中SCI收录5篇，EI收录10篇；培养人才9名。本项目研究成果将为N与不同金属离子共掺杂改性TiO2的机理及实验研究提供科学依据，可有效克服目前该领域研究中普遍存在的盲目性和重复性问题。