实验和观测研究水溶性类腐殖质（HULIS）对大气气溶胶吸湿和活化的影响

HUmic-LIke Substances (HULIS) play an important role in particle hygroscopicity and activation by taking up water and acting as surfactants. They account for large proportions of water soluble organic carbon. Currently, our knowledge on HULIS is still limited due to the lack of information on chemical composition, hygroscopicity and surface active properties of HULIS. Especially, studies on HULIS are very scarce in china. Therefore, we plan to investigate the hygroscopic growth and CCN activity of HULIS particles using Hygroscopicity Tandem Differential Mobility Analyzer and Condensation Cloud Nuclei counter. A novel ultrahigh mass spectrometer (Orbitrap) and High Resolution Time-of-Flight Aerosol Mass Spectrometer will be performed to provide molecular-level and bulk chemical information of HULIS. By integrating the laboratory investigation and field closure study, our study will obtain the parameters representing hygroscopicity and CCN activity, and surface active properties of HULIS in biomass burning particles and atmospheric particles. A parameterization scheme on a basis of the relationship between chemical information and effective hygroscopicity parameters will be evaluated. The surface active properties will be investigated in connection with molecular structure of HULIS. Based on the lab investigation, the parameters in the k-k?hler theory will be optimized. By using the new parameters, the effects of HULIS on hygroscopic growth and CCN activity of atmospheric particles will be quantified. The final goal of our study is to improve our understanding of the formation mechanism of haze in china, as well as aerosol climate effects.

类腐殖质（HULIS）具有吸水性和表面活性，是水溶性有机物的重要组成部分，显著影响大气气溶胶吸湿和活化。目前国内外对HULIS吸湿活化、表面活性及其与化学组成的关系认识非常有限，我国更是薄弱。因此，本研究计划使用双电迁移颗粒物吸湿测定仪和云凝结核计数仪测定生物质燃烧排放和实际大气颗粒物中HULIS的吸湿活化和表面张力等物理参数，使用先进的静电场轨道阱超高分辨率液质联用仪和高分辨率飞行时间气溶胶质谱获取HULIS的分子水平和宏观的化学信息，结合实验室测量和外场闭合实验，系统表征大气颗粒物中水溶性HULIS化学组分、吸湿活化能力和表面活性；基于有效吸湿参数和化学信息，建立新的表征HULIS吸湿性的参数化方法；从分子水平上理解HULIS表面活性；优化现有模型的输入参数，量化HULIS对大气气溶胶吸湿活化的影响，推进对雾霾形成机理和气溶胶气候效应的认识。

深入理解大气颗粒的吸水行为是推动精确量化大气气溶胶吸湿和活化的关键。目前对气溶胶，尤其是有机气溶胶的化学结构、表面活性认识十分有限，制约了我们对有机气溶胶吸水行为的深入理解。对目前认识十分有限的有机物中类腐殖质（HULIS）吸水性和表面活性的深度研究，有助于弄清雾霾发生过程中有机物吸水行为，进一步揭示雾霾形成机理。本研究结合实验室测量和外场闭合实验的结果，借助先进的物理化学测量技术手段，对生物质燃烧产生的颗粒物和实际大气收集到的颗粒物中HULIS展开研究，测定HULIS的化学组分和表面张力、吸湿等性质，探究HULIS对大气气溶胶吸湿和活化的影响，评估其对大气重污染发生发展的作用。通过四年的系统研究，在该项目的支持下，系统表征了我国不同环境下颗粒物吸湿性与其化学组分的关系，给定了我国不同大气环境颗粒物的吸湿增长参数；建立了动态表面张力的测定方法，表征了不同环境大气颗粒物中HULIS的表面活性，发现不同来源HULIS的化学性质与表面活性不同；揭示了我国华北平原由于气溶胶无机盐含量高，使得气溶胶含水量在重污染期间快速增加从而加重了污染形成，起到了正反馈促进作用。该研究成果系统的呈现了我国大气颗粒物的吸湿特性，提供了不同来源颗粒物中HULIS的表面活性和吸湿性参数，为后期继续研究颗粒物的吸湿对大气污染演变及消光效应提供了关键数据。相关成果在国内外学术期刊上发表，其中，发表第一标注文章12篇，第二标注文章3篇，第四标注1篇，形成系统表征气溶胶吸湿性的硕士论文一部；获批实用新型专利一项；培养研究生9名，其中已毕业1名。该项目负责人在欧洲地理学会年会(EGU)国际学术会议上报告项目成果，获得业界关注；支持学生访问德国莱布尼茨对流层研究所交流颗粒物吸湿性测量技术。该成果也被纳入工程院承担的国家《环境空气质量标准》评估项目。