含缺陷的碳纳米管/条带的非线性光学性质研究

Due to the special π-conjugated structures, the low-dimensional nanomaterials graphene, graphene nanoribbons (GNRs) and carbon nanotubes (CNTs) present unique optical, mechanical, electronic and magnetic properties etc., and have been one of hotspots in the domain of the basic research in recent years. Considering easy formation of defects in the process of synthesizing nanomaterials, and the resulting effect on their nonlinear optical (NLO) properties, in this project we will investigate the NLO properties of the CNTs and GNRs with kinds of defects (e.g. Stone-Wales defect, vacancy defect, linear defect, defect inducing edge-restructure, foreign-atom doping etc.) by means of the edge-decoration using the kinds of the donor and acceptor groups/atoms. We will focus on the cooperation effect of defects and edge-decoration on great improvement of the NLO responses of this new type of Donor-π-Acceptor structures. This will provide the new strategies and useful theoretical information for the experimental design of the new type of high-performance NLO materials based on the CNTs and GNRs.

由于具有特殊的π共轭结构，低维纳米材料石墨烯、碳纳米条带和碳纳米管表现了独特的光学、力学、电学和磁学等性质，已经成为近年来基础研究领域的热点之一。考虑到纳米材料在合成过程中容易形成缺陷，而缺陷的形成能够影响体系的非线性光学性质，本项目将以含有各种类型缺陷（例如：Stone-Wales缺陷、空位缺陷、线缺陷、缺陷引起的边缘重构、杂原子掺杂等）的碳纳米管和碳纳米条带作为研究对象，通过利用各种给受体基团/原子修饰此类体系的边缘，构建新型的Donor-π-Acceptor结构，研究缺陷与给受体基团边缘修饰的协同效应对体系非线性光学响应的显著提高，总结其中规律，为实验上基于碳纳米管和碳纳米条带的新型高性能非线性光学材料的设计提供全新思路和有价值的理论信息。

由于具有特殊的π共轭结构，低维纳米材料石墨烯、碳纳米条带和碳纳米管表现了独特的光学、力学、电学和磁学等性质，已经成为近年来基础研究领域的热点之一。考虑到纳米材料在合成过程中容易形成缺陷，本项目通过理论计算系统地研究了含有各类缺陷（如Stone-Wales 缺陷、空位缺陷以及杂原子掺杂）的碳纳米管和碳纳米条带体系的非线性光学性质；并利用各种给受体基团修饰此类体系的边缘，构建新型的Donor-π-Acceptor 结构，研究了缺陷与给受体基团边缘修饰的协同效应对体系非线性光学性质的影响。研究发现，通过引入Stone-Wales 缺陷、空位缺陷（5-9、5-8-5等缺陷）以及掺杂BN或碱金属原子等方法均能有效提高碳纳米管/条带体系的非线性光学响应；并且缺陷的类型、大小、位置、方向和浓度等因素对体系非线性光学性质的改善有重要影响。尤其，这些缺陷与给受体基团修饰边缘形成的Donor-π-Acceptor 结构的协同效应能更明显改善碳纳米管和碳纳米条带体系的非线性光学响应。这主要是由于协同效应能更有效增加体系的电荷转移程度，降低体系最主要激发态的跃迁能或增加其跃迁偶极矩，从而显著改善体系的非线性光学性质。此外，我们的研究结果还发现利用引入缺陷、具有推拉电子特性的化学基团/聚合物的功能化以及杂原子掺杂等方法也能有效改善相关无机类似物等体系的电学、磁学和非线性光学性质。本项目的研究结果能为实验上基于碳纳米管、碳纳米条带以及其它无机类似物的新型高性能非线性光学材料的设计提供全新思路和有价值的理论信息。