自然光催化及湿式催化氧化降解磺胺类抗生素降解产物及降解机理的对比研究

The project will particularly focus on to explore the mechanism and summarize the degradation laws by comparative studies on the degradation products of selected sulfa-antibiotics which uses inexpensive and easily available oxidative catalyst namely NaNO2/FeCl3 with two advanced oxidation processes, i.e., catalytic wet air oxidation and photocatalytic degradation. The best degradation efficiency such as degradation degree, TOC removal, COD removal and toxicity assay will be obtained by optimizing the reaction conditions like pH value of reaction solution, amount of the catalyst, reaction time and pressure, etc. Mainly two oxidation methods, ozonation and wet air oxidation, will be compared due to their intermediate products, final products and active compounds in order to explore the mechanism of the degradation process with NaNO2/FeCl3 catalyst system. Chemical compounds degradation laws will be studied by comparing the previous results of estrogens, chlorophenols under this system with Quantitative Structure-Activity Relationship (QSAR) model analysis.

本项目以比较太阳光催化及湿式催化氧化降解磺胺类抗生素的降解产物及机理，减少抗生素的二次污染为目的，开展以NaNO2活化分子氧为氧化剂，以FeCl3为助催化剂的条件下，太阳光催化及湿式催化氧化降解磺胺类抗生素的研究。分别筛选两种方法合适的反应条件，获得最佳去除效果、TOC及COD矿化率。通过对两种方法降解的中间产物、最终产物的检测及反应过程中活性物种的跟踪分析，探索其降解机理，总结抗生素的降解规律，解决抗生素的环境污染问题。同时，根据降解机理与其化学物质的结构密切相关，在获得中间产物、活性物种及机理信息的基础上，利用QSAR模型深入分析，并与前期研究成果雌二醇、三氯酚等污染物的降解结果对照，总结出的NaNO2/FeCl3催化氧化降解体系作用于不同化学品之间的规律。本研究为发展更加清洁、高效的抗生素降解技术，减少中间产物的二次污染提供理论基础和依据。

本项目自然光催化及湿式催化氧化降解磺胺类抗生素降解产物及降解机理的对比研究开展了以下主要研究内容：.1、以用量大，适用范围广的磺胺类药物磺胺甲噁唑（SMZ）为模型底物，.先进行光催化氧化，通过对催化剂种类及用量、光照强度、光照时间、pH值、初始浓度的筛选，找出最佳降解条件，结果表明，反应效果良好。.2、再进行湿式催化氧化，通过对催化剂种类及用量、反应压力、反应温度、反应时间、pH值等条件的系统筛选和优化，实现SMZ湿式催化氧化降解去除。.3、在最佳降解条件下，分别建立降解产物的LC-MS及GC-MS分析方法，并采用顺磁共振监测反应过程中的活性自由基，推测降解机理。.4、通过对实验条件的优化及对实验工艺的调整，实现磺胺类其他抗生素如磺胺嘧啶、磺胺二甲嘧啶和磺胺甲氧嘧啶等的降解研究，探索反应活性与构效的关系。.5、在本基金的支持下，还开展了可见光降解催化剂TiO2-负载Ag/AgC及C-N的合成及在环境中的应用，效果比较好。.6、探索了基于鸟嘌呤淬灭复合分子信标的多路DNA检测、利用无标记的分子信标及核酸染料SYBR Green I检测乙肝病毒、分子信标及核酸染料SYBR Green I的高敏荧光定量检测特征DNA系列等方面的工作。