可见光响应的可控核壳型纳米复合光催化材料合成、结构和性能研究

本项目主要拟构建一种结构可控、集吸附和可见光光催化活性于一体的新型核壳型复合光催化剂。该催化剂将吸附与中空纳米微球的微尺效应和可见光光催化性能有机结合，充分达到过程耦合与强化效果，大大提高光催化效率。此研究采用模板/溶胶凝胶法及非离子掺杂改性法，以表面修饰的聚苯乙烯微球为模板，通过对嵌段共聚物和新型多羧基表面活性剂结构和反应条件的调控制备出排列有序、孔径均一、孔形貌和孔尺寸可控的非金属掺杂改性高效核壳型C@SiO2@TiO2复合光催化剂。研究嵌段共聚物和新型多羧基表面活性剂结构及反应条件对中空微球SiO2@TiO2结构的调控规律和机理；探讨复合催化剂组成、结构和可见光光催化活性的关系，为制备结构可控的多功能高效复合催化剂器奠定实验和理论基础。此复合催化剂的构建还将拓展中空微球在催化载体方面的应用，对高效复合光催化剂的设计制备具指导意义。

随着现代工业的迅速发展，环境污染问题日益严重，寻求更经济高效的环境污染治理技术显得尤为迫切。与传统的化学氧化法和高温焚烧法相比，由于半导体光催化技术能利用廉价的太阳能，常温常压就能彻底降解空气和水中的污染物，无二次污染等优点，而成为一种理想的环境治理技术。然而，半导体光催化还存在严重瓶颈问题，一方面，光生电子和空穴容易复合，光量子效率低。另一方面，大部分半导体材料只有紫外光能激发，而太阳光中的紫外部分（300-400nm）不足5%，人造紫外光能耗和成本又高，这就极大的限制了半导体光催化的实际应用；为提高光催化反应效率和拓宽可见光光吸收，我们制备了一系列异相节复合光催化剂。首先我们构建一系列结构可控、具有可见光光催化活性的新型核壳型复合光催化剂，如ZnO@mpg-C3N4、TiO2@g-C3N4和BiPO4@CdS核壳型可见光光催化剂。同时采用溶剂热的方法制备了一系列的负载型光催化剂，如ZnO/mpg-C3N4和CdS/mpg-C3N4复合光催化剂。通过以上实验得到以下结论：.通过简单的溶液中超声分散的方法，制得了一系列核壳型结构的ZnO@mpg- C3N4光催化剂，并通过改变加入mpg-C3N4的量而可控调节了壳层的厚度。实验表明该核壳型的光催化剂具有更显著的光催化性能。紫外光照下，ZnO@mpg-C3N44%的样品光催化活性最好，将近纯ZnO的2.0倍。而随着mpg-C3N4的含量增高，其可见光活性不断提高。活性提高的主要原因是mpg-C3N4在ZnO表面杂化，使得 ZnO价带上的光生空穴可以很容易的转移到mpg-C3N4价带上，使得光生电荷有效分离。而可见光活性的提高更可归因于这种特殊的核壳结构，C3N4壳吸收可见光后产生了激发态的电子，此电子可直接注入到ZnO的CB上实现传递，电子空穴有效分离。.采用溶剂热法合成了不同CdS量下的CdS/BiPO4异质结光催化剂。结果表明CdS/BiPO4异质结光催化剂表现出良好的可见光催化性能。CdS/BiPO4-0.5样品具有最佳的光催化活性，100min内对MB的去除率达70%，其降解MB的反应速率常数是单纯CdS的3.1倍。活性提高的原因是CdS和BiPO4之间形成了异质结结构，提高可见光光吸收和光生载流子的分离效率，提高了可见光光催化活性。.通过简单溶剂热法成功合成了具有高可见光活性的ZnO/mpg-C3N4复合光催