我国汞矿区陆生食物链汞传递及其生物地球化学机制

The investigation of bioaccumulation and biomagnification of mercury in terrestrial food chains and its biogeochemical mechanism are currently rare. The project focuses on investigation of the terrestrial food chains of plants-insects-frogs/birds in Wanshan mercury mining area and Leigong mountain natural reserve area in Guizhou province. Total mercury and methylmercury as well as δ13C、δ15N、δ198Hg and Δ201Hg will be measured in samples for plants, insects, and frogs/birds in order to identify the compositions of the food chains and to ascertain the characteristics of both total mercury and methylmercury contaminations. The transmission and enrichment of both total mercury and methylmercury within different trophic levels of the terrestrial food chains will also be discussed. The transferring coefficient and the contribution rates of total mercury and methylmercury from lower to higher trophic levels in the food chains will be evaluated as well. The sources of mercury and mechanism of mercury isotopes' fractionation in the food chains will be identified. The study could be in future a guide for the evaluation of human exposure to mercury via mercury transferring in terrestrial food chains.

陆生食物链汞传递与累积机制研究非常缺乏。选择贵州省万山汞矿区（污染区）和贵州雷公山自然保护区（背景区）为研究区，以陆生食物链/网“植物-昆虫-青蛙/鸟类”为研究对象，通过对污染区和背景区中不同种类的植物、昆虫和青蛙/鸟类样品汞与甲基汞测量，结合δ13C、δ15N、δ198Hg和Δ201Hg分析，确定营养级与陆生食物链组成，揭示总汞和甲基汞在各个营养级中污染特征以及随着营养级迁移和富集的规律，估算出不同低营养级向高营养级间总汞和甲基汞的传递系数和贡献率，识别食物链中汞来源及其传递过程中的汞同位素分馏机制，为未来陆生食物链汞传递过程中而造成人体汞暴露的影响提供指导。

汞矿区各营养级生物汞含量整体较高且个体性差异较为显著。稻田节肢动物的汞含量介于0.21-29.6 mg/kg,平均值为5.69±1.47 mg/kg，平均汞含量整体呈现肉食性高于植食性食物的特点，而蛇类和青蛙的汞含量则与其相当。鸟类样品汞平均含量同样从食虫类、杂食类、食谷类到食果类依次递减，其中斑胸钩嘴鹛的汞含量（123.28±34.21 mg/kg）为目前报道的自然条件下鸟类羽毛汞含量的最高值。鸟类样品中，除食果类鸣禽外，其余鸟类羽毛甲基汞比例均可达到90%以上，同步辐射分析表明羽毛中的汞主要与富含巯基的半胱氨酸和谷胱甘肽结合。基于碳氮稳定同位素和汞含量数据，构建了稻米-植食性昆虫（稻绿蝽、螽斯、稻蝗）-肉食性昆虫（蜘蛛/蜻蜓/螳螂）和肉食性动物（青蛙和蛇类）和鸟类的稻田陆生食物链结构和汞传递模型。肉食性动物的δ13C值和δ15N值均整体高于非肉食性动物。汞传递模型表明食物链中生物汞含量得到了显著放大，最高可达53.3倍。汞矿区鸟类食鱼途径造成的汞暴露风险低于食谷途径，进一步证实了以食米为汞矿区居民主要的甲基汞暴露途径在野生生物中同样适用。陆生食物链汞传递过程中存在不同程度的汞同位素质量分馏和非质量分馏。各营养级生物（含土壤）的Δ201Hg-Δ199Hg线性拟合表明，汞矿区陆生食物链中汞的非质量分馏可能主要来自于水体中二价汞的光化学还原过程，食物链中较大汞同位素质量分馏与食物链中汞和甲基汞富集程度的关系不明显，可能与汞或甲基汞自身传递过程有关。Δ201Hg- Δ199Hg的关系表明，低营养级生物（稻绿蝽、螽斯和稻蝗）的汞同位素组成主要继承于稻米和叶片，而鸟类等高营养级生物体的偏正非质量分馏特征可能为部分水生来源食物的加入导致。