基于原位相分离的环境友好型高效Mg2Si1-xSnx基纳米复合热电材料

纳米复合化是实现热电材料性能突破的最有效途径之一，而开发环境友好型高效纳米复合热电材料对于推动热电转换技术的大规模商业化应用具有重要的实际意义。Mg2Si1-xSnx合金具有热电性能优良、原料丰富、成本低、无毒等显著优点。本申请项目拟针对Mg2Si1-xSnx基高效原位纳米复合物的制备、微结构、热电性能及其相互关系展开系统研究。利用Mg2Si-Mg2Sn赝二元合金存在非固溶区的特点，在固溶限附近基于纳米相分离原理合理设计Mg2Si1-xSnx原位纳米复合热电材料成分，通过助溶剂法和Ta管封装熔炼法合成等化学计量固溶体，实现该原位纳米复合物的可控制备；深入研究其纳米相结构特征、原位分离机制与演化规律，探讨原位析出纳米相特征尺寸、形态、分布及界面特点对热电输运性能的影响机制；理解阐明纳米复合热电材料中的工艺-结构-性能关系，为高效热电材料微结构设计及性能优化提供方向和指导。

本课题以高效Mg2Si1-xSnx (0<x<1)基原位纳米复合热电材料为对象，对其成分设计与制备技术，以及热电输运特性与协调优化进行了系统研究。. 在本项目资助下，我们开发了一种简单实用的氧化物助溶剂方法，成功制备了单相的Mg2(Si,Sn)固溶体热电材料，并研究了其微观结构与热电性能，最高热电优值可重复达到0.9以上，最高达1.1。我们还发现，样品的相纯度明显依赖于Mg含量，文献报道传统Mg2(Si,Sn)固溶体相图与实验结果存在明显差异，可能是由于样品Mg含量差所引起。助熔剂法制备的样品非固溶区间为0.2-0.45之间。我们还注意到Sb掺杂的Mg2(Si,Sn)固溶体中载流子浓度显著小于理论预期值。通过增加镁过量可以形成间隙Mg，提高载流子浓度，从而显著优化点性能，提高Mg2(Si,Sn)固溶体的热电性能。. 在本NSF基金的资助下，我们已在Energy Environm. Sci., J. Mater. Chem., Appl. Phys. Lett.等高水平期刊上发表标注本基金资助的SCI论文24篇，其中影响因子大于4的论文7篇，获授权发明专利3项，负责人在国际会议上做特邀报告2次，在国内材料研究学会研讨会上做特邀报告2次，课题组研究生在国内外学术会议上做口头报告5次。培养研究生17名，取得了较好的研究成果。