基于高重复频率掺镱光纤光梳的相干拉曼光谱成像技术研究

Advances in laser spectroscopy and ultrafast technologies have had a profound impact throughout the physical, chemical and biological sciences. Coherent Raman spectroscopy based on dual laser frequency combs is a newly developing lable-free tool for the non-destructive and chemically selective probing of complex systems. It has advantages on robust signals, directionality, sensitivity, detection efficiency and spectrum accuracy. The imaging speed (refreshing time) is the inverse of the difference of the laser repetition frequencies. However, till now, only expensive Ti-sapphire mode-locked lasers with the repetition rate of 100MHz are used for these kinds of applications, while the expensive lasers also limit research development in these fileds. In this proposal, the leading-edge GHz repetition rate Yb:fiber mode-locked laser and laser frequency combs are used to replace the Ti-sapphire lasers. A broad pulse spectrum with high coherence and large mode space can be generated by special designed photonic crystal fiber can coherently broaden the pulse spectrum, making it an ideal high repetition rate imaging source with broad spectrum. Meanwhile, for microscopy experiments, scanning the laser beam with a galvanometric mirror and collecting signals with high-speed photodiode could even allow real-time hyper spectral dual-comb CARS imaging, benefiting the research of material composition and bio-imaging.

激光光谱学和超快技术的发展极大地推动了物理学、化学和生物学等领域的研究进展，而基于双光梳测量的相干拉曼光谱成像方法就是一种最新发展起来的无标记光谱分析和成像方法，其具有信号强、方向性好、灵敏度高、探测效率高、光谱准确性高等优势，可以同时确定不同组成材料的拉曼光谱信息并进行成像。目前，此方法进行光谱分析和成像的核心技术指标- - -光谱分辨率和成像速率都取决于激光振荡器的重复频率。然而，目前为止，主要使用100MHz的钛宝石激光器，其限制了其光谱分析和成像的速度，同时两台价格高昂的钛宝石激光器也限制此类方法的进一步研究和推广。本课题计划利用课题组具有世界领先性的GHz高重频Yb光纤锁模激光器及特种光子晶体光纤的设计制作能力，能够得到高重频和宽带宽的光源。同时，配以高速的扫描振镜和高速探测器可以实现实时多光谱相干反斯托克斯拉曼光谱成像，会对物质成分和生物成像等研究提供极大的帮助。

双光梳的CARS成像技术能够实现对混合物质的光谱成分的分析和成像，其核心技术指标—成像速率和波数范围分别取决于光梳的频率间隔（激光振荡器的重复频率）和光谱宽度。本项目重点在于通过改善光源质量，即更高重复频率，更宽光谱宽度以及更高的脉冲能量，再配以扫描成像系统实现高波数、快速光谱分析成像。基于此，设计和搭建高重复频率环形腔光纤锁模激光器，在自主搭建的高重复频率锁定电路系统的基础上，实现了两个高重复频率光纤锁模激光器的异步锁定；实验研究全光纤激光放大器的机理，完成了百纳焦飞秒光纤激光器的研制；设计全正色散光子晶体光纤并模拟其光学扩谱结果，确定光子晶体光纤的结构，基于基频为750 MHz、脉宽为113fs、平均功率为10W的掺镱光纤激光器系统，采用自主拉制的锥形PCF实现超连续谱的产生，得到脉宽为<30fs、平均功率>600mW的超短宽谱脉冲（中心波长为940 nm、光谱范围为890nm~990nm）；基于750 MHz高功率波长可调谐光纤激光器的双光子多色荧光成像实验，实验上验证了具备扫描功能的CARS光路系统。进一步地，基于Bio-Rad Laboratories公司的拉曼光谱数据库，测试不同的样品，但受限于样品选择和制备的经验，未探测到拉曼光谱信号。本项目初步研制了可用于高波数、快速双光梳的CARS的光源，为双光梳的相干拉曼光谱学研究和成像设备的研发奠定了基础。